本论文研究了Mg基贮氢合金的电子结构及贮氢性能。在理论计算方面，采用第一原理平面波赝势方法，对Mg<,2>Ni及其氢化物LT(loW temper-ature phase)相、HT(high temperature phase)相-Mg<,2>NiH<,4>电子结构进行研究，对其成键特征进行了分析，并对LT、HT-Mg<,2>NiH<,4>的电子结构差异进行了比较；利用同样的方法研究了La<,2>MgNi<,9>及LaMg<,2>Ni<,9>电子结构，并对La<,2>MgNi<,9>及LaMg<,2>Ni<,9>的性能差异提供了微观解释。在实验方面，通过Ar气保护下的高频感应熔炼方法，制备了La<,l+x>Mg<,2-x>Ni<,9>(x=0，0.5，1.0，1.5)系列合金，研究了不同La、Mg含量对合金的相组成及其贮氢和电化学性能的影响。 在LT、HT-Mg<,2>NiH<,4>中，Ni原子轨道H原子轨道在成键区存在较强的s-P-d杂化作用，因而造成了Mg<,2>NiH<,4>放氢动力学性能差。可把Ni与周围的四个氢原子视为NiH<,4>单元，Mg与NiH<,4>单元的作用存在一定的离子性。在LT→HT的转变中，Mg与NiH<,4>之间的离子作用减弱，电子在其之间受到的束缚减弱，使得在高温相中电子更具有离域性，LT-Mg<,2>NiH<,4>显示为半导体，而HT-Mg<,2>NiH<,4>则为导体。 在La<,2>MgNi<,9>中，根据La取代LaMg<,2>Ni<,9>中Mg位置的不同，建立了分散及近邻模型。在分散取代下，系统具有更低的能量，其生成热也相对对更小，说明La原子对Mg原子的取代更趋于分散取代。La<,2>MgNi<,9>中的La-Ni及La-Mg相互作用相对LaMg<,2>Ni<,9>有减弱，H原子更易于进入它们间的间隙，储氢量也相应增加。这也使La<,2>MgNi<,9>的吸氢量大于LaMg<,2>Ni<,9>的吸氢量得到解释。利用高频熔炼方法制备了La<,1+x>Mg<,2-x>Ni<,9>(x=0，O0.，1.0，1.5)系列合金，对其进行了XRD分析和储氢容量及电化学性能测定。实验结果表明：随着La含量增大，合金中LaNi<,5>和(La，Mg)Ni<,3>相转变为LaNi<,3>相，且Mg<,2>Ni相出现，晶胞体积也增大，合金的储氢容量和电化学性能提高；当x＝1.5时，Mg<,2>Ni相消失，合金的储氢性能有所下降。La<,2>MgNi<,9>合金具有较好的储氢容量及电化学容量。