催化裂解聚乙烯塑料制备碳纳米管及其吸附性能研究

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碳纳米管(CNTs)由于具有优异的物理化学性能而广泛应用于吸附材料、催化剂载体及超级电容器中。本文以铁、钴和镍单金属及双金属纳米颗粒为催化剂,采用催化裂解聚乙烯的方法制备了CNTs,研究了热解温度、催化剂含量和催化剂种类以及保护剂种类和用量对聚乙烯催化裂解制备碳纳米管的影响,并对其吸附有机染料的性能进行了研究;而后,在此基础上制备了氧化石墨烯/碳纳米管超轻气凝胶,对其吸附油性液态介质的性能进行了研究。研究表明:(1)以聚乙烯为碳源,以硝酸铁、硝酸钴和硝酸镍为催化剂前驱体,采用催化热解的方法制备了碳纳米管。三种催化剂催化CNTs生长的活性依次为Ni>Fe>Co,以Ni为催化剂更有利于碳纳米管的生长;碳纳米管的适宜制备条件为973 K/2 h,催化剂的适宜用量为0.75 wt%;所制备碳纳米管的直径约为3050nm,长度约为数十微米,且其长径比高达1500。(2)以聚乙烯为原料,以FeNi、FeCo及NiCo的双金属纳米颗粒为催化剂,在氩气气氛下,通过催化热解的方法制备了碳纳米管。NiCo与FeCo双金属纳米颗粒催化剂不利于CNTs的生长,FeNi双金属纳米催化剂更有利于碳纳米管的生长;实验条件下,CNTs的适宜生长条件为973 K/2 h,催化剂的适宜加入量为0.50wt%,Fe/Ni的适宜摩尔比为5/5;所制备CNTs的长度约为数十微米,直径约为2030 nm;FeNi双金属纳米催化剂的效果优于相应的单金属催化剂。(3)873 K/2 h、催化剂的加入量为0.50 wt%及R油胺=6(R为保护剂与催化剂的摩尔比)条件下,在聚乙烯吡咯烷酮、ISOBAM-104、十六烷基三甲基溴化铵、十二烷基苯磺酸钠及油胺几种保护剂中,油胺保护的Co纳米颗粒具有最高的催化合成CNTs的活性。所制备CNTs的长度约为数十微米,直径约为510 nm,比表面积为195.71 m2·g-1,其对亚甲基蓝的最大吸附能力(Q0)为107.13 mg·g-1。与不加入保护剂时制备的CNTs相比,CNTs的生成反应温度降低了100 K,比表面积增大了约6倍,其对亚甲基蓝的吸附量增大了约4倍。(4)采用水热还原法,以商用氧化石墨烯(GO)与催化裂解聚乙烯所制备的CNTs为原料,制备了GO/CNTs超轻气凝胶,超轻气凝胶表现出良好的吸油性能及弹性。实验条件下,超轻气凝胶的适宜制备条件为433 K/12 h,固含量为0.100.20 wt%及m CNTs:m GO=4:66:4;该气凝胶对石蜡油的吸附能力为350 g·g-1
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