金属氧化物中的阻变现象是当前固体物理研究领域受到人们广泛研究的前沿性基础课题,表现为金属氧化物介质材料在外电场控制下发生的不同电阻态之间的可逆变化,这种变化的电阻态在电场撤销后仍然能够保持。对阻变现象的研究不但有利于深入理解固体物理的相关理论,还可以将其应用于信息数据存储等技术领域。基于阻变现象的电子器件(称为阻变器件)显示出了巨大的实用价值,是当前微电子领域的研究热点。其中,阻变存储器相对于传统电荷型存储器具有明显的优势,例如可以同时兼备纳秒量级的读写速度,低操作电压,非挥发多值数据存储,以及更好的尺寸缩小能力,因此被认为是最有希望的新型存储技术之一。此外,基于阻变现象的忆阻器被认为是第四种基本电路元件,基于阻变现象的神经网络系统可以实现高效并行运算,能够用于实现多种复杂的逻辑运算功能。　　在不同的应用需求下,阻变器件的研究和应用还面临着一系列重大的挑战:首先是一些关键的科学问题需要澄清和解决,如金属氧化物阻变现象的微观物理机理尚不清楚,这使得人们对影响阻变器件特性的本征与非本征因素及其物理效应、技术发展的局限性和有效解决途径难以鉴别和评估。其次,目前器件性能还无法满足技术发展和应用的需求,尤其在关键的阻变特性,如均一性、操作电流、可靠性、多态阻变能力等方面仍有待进一步优化。此外,阻变器件的材料,结构,工艺制备和集成制备技术还不成熟,在存储器阵列和逻辑功能电路中的应用前景和技术限制仍有待评估。　　本论文针对阻变器件技术发展的需求及所面临的关键科学与技术问题,在阻变现象的微观物理机制、阻变特性的模型模拟、阻变器件性能的优化设计、阻变器件的实现与制备工艺、存储器集成技术解决方案、以及阻变器件在逻辑与神经网络方面的应用展开了系统的研究,主要研究工作和所取得的创新研究成果包括:1.在国际上首次提出关于金属氧化物阻变效应的统一机制,阐明了金属氧化物　　阻变器件中发生单、双极阻变的微观物理起源。其中forming和SET过程是由电场与热效应诱导的氧空位生成过程导致的;RESET过程是由氧离子输运及其与无电子占据(电子耗尽)的荷电氧空位复合过程导致的。单双极阻变的不同点仅在于RESET过程中的提供与荷电氧空位复合的氧离子的来源和释放方式不同。该机制以统一的物理效应和观点阐明单、双极阻变的微观起源,很好的解释了金属氧化物阻变器件中所观测到的各种现象,与之前所提的阻变机制不同,本机制重点突出了可动氧离子的作用,同时首次指出了氧离子与氧空位的复合是由电场作用下的氧空位电子耗尽效应决定。　　2.基于所提出的微观物理机制,在考虑氧空位体系的电子输运,氧空位的产生与复合,氧离子的释放与输运等关键过程的基础上,建立了可以定量表征跳跃电流大小、氧空位电子占有率、阻变速度与外加电压的关系、耐久性的退化,数据保持失效等阻变过程中相关物理效应及阻变器件关键性能参数的模型。以此为基础,进一步发展了关于阻变过程的原子级随机模拟方法,可以模拟得到不同阻态下氧空位的微观分布特征及其关联的电学性质。　　3.在深入认识阻变效应物理机制的基础上,通过设计创新性实验,验证了所提机制和模型的正确性与有效性。所设计与实现的实验主要包括:电流机制的交流分析、氧离子状态及输运的表征、阻变过程瞬态电流的测量与分析,电压与阻态关系的测量,阻变速度-电压定律验证,数据保持失效现象的统计测量、电流扫描方法对 I-V特性的研究等。上述实验结果,不但验证了所提出的机制和模型,而且加深了对阻变现象物理本质的理解和掌握。　　4.提出了阻变器件特性优化的设计方法,从器件材料和操作模式的优化选择两个角度,对阻变器件特性的设计与性能改善方案做出指导性的建议。通过设计适量掺杂的阻变氧化层,电极材料以及界面层,同时引入电流扫描和优化的脉冲操作模式,成功制备并测量实现了具有高性能的阻变器件,在多阻态控制、阻变特性均一性、多阻态开关耐久性与数值存储保持时间,以及抗读干扰能力等性能指标方面,均达到当时国际最优水平。　　5.设计并制备了适用于高密度集成的自整流阻变存储单元。在国际上首次提出了可以实现极高密度集成的三维选择交叉阵列阻变存储器结构,包括新型垂直环绕阻变存储器阵列结构,以及垂直选通晶体管阵列。通过新型三维选择操作模式,在三维阵列中实现对任意单元的随机访问。合作制备了垂直环绕阻变存储器阵列,实现了5 nm的电极尺寸,小于50μA的电流,小于3 V的脉冲转变电压,100倍以上的阻值窗口,大于108的耐久性,正负1.5 V的抗读干扰能力,120 oC时大于105 s的数据保持力,以及自整流特性。模拟显示,所提出的新三维阵列相对传统二维阵列具有更高的集成度和更低的生产成本,在大规模非挥发存储器技术领域具有广泛而重要的实用价值。　　6.提出并设计了基于阻变器件的新型逻辑与神经功能器件,通过实验和模拟证明了基于阻变器件的多值非挥发逻辑器件和神经突触器件的可行性。实验演示了利用多值非挥发逻辑器件实现的四进制加法功能。实验证明了基于优化设计的阻变神经突触器件可以实现小于1 pJ的功耗,以此可用于神经网络中。模拟演示了利用神经突触阵列实现的视觉识别功能。　　论文所取得的研究结果对阐明阻变现象的物理本质、定量表征阻变器件性能特征、优化器件特性、推动阻变器件理论和技术的发展具有重要的理论指导和实际应用价值。