作为一种新型储能设备，超级电容器具有比传统电容器更高的能量密度和比电池更大的功率密度，集高能量密度、高功率密度、长使用寿命、安全性能高、和低成本等优点于一体。但要想实现更为广泛的商业应用，其较低的能量密度是最主要的制约因素。鉴于储能体系的能量密度正比于其比电容与工作电位的平方（E=0.5CV2），本文中将电极材料设计与储能系统构筑结合起来，通过优化电极材料得到更大的比电容，同时通过探索储能系统以获得更高的工作电位，从而有效地提高超级电容器的能量密度。　　1.不同于大多数科研工作者们将关注点集中于电极材料的形貌结构和孔结构（包含比表面积、孔径分布、孔体积），本文中制备了均匀裂隙孔孔形的过渡金属氧化物NiO电极材料，并研究了孔形对于电容性能的影响，结果证明了具有均匀有序孔形的介孔电极材料具有更为优异的比电容。但由于纯相氧化物的导电性较差，且小尺寸的纳米活性材料容易团聚等缺点，即便获得高的比电容，其大电流倍率性能和循环稳定性并不理想。因此，通过将氧化物与导电碳材料复合，引入了大量异质原子，从而得到氧化物/含氮碳片复合材料（MO/NC；M=Ni,Mn）。这类纳米复合结构有效地克服了纯相的缺陷，在保证高比电容的同时具备了良好的倍率性能和充放电循环稳定性。　　2.同时，进一步将所制备的高性能MO/NC复合物作为正极，商用活性炭作为负极，组装了水系非对称式超级电容器。非对称超级电容器兼备赝电容（PCs）一极的高能量特点及双电层电容（EDLCs）一极的高功率和长循环的优点。由于正负电极采用的不同电极材料具有不同的工作电位窗口，因而非对称体系的工作电位窗口相较于单电极（通常<1.0V）得到了有效的拓宽，实现1.7～2.0 V的电位窗口。工作电位的拓宽有效地提高了其比能量，获得更为突出的储能优势，达到20～50Wh kg-1能量密度，这相较于传统电容器（<10Wh kg-1）来说是非常明显的提升和进步。　　3.非对称体系中 PCs一极的法拉第感应电流反应速率较另一电极EDLCs的静电脱吸附过程慢得多，同时，负极EDLCs碳材料的容量（<200F g-1）也远低于正极PCs电极（>1000F g-1），由此两电极上能量/功率的高度不匹配直接影响到最终全电池的性能发挥。由此，本论文中采用三维功能化碳材料同时作为正负极组装新型水系对称体系。该水系碳基对称体系可在1.5V的高工作电位下高度可逆进行充放电测试，750W kg-1功率密度时其能量密度可达78.6Wh kg-1。尤其在超大功率密度30kW kg-1下仍能保持53.7Wh kg-1高能量密度，可见该新型对称碳基体系无论在功率密度还是能量密度两个参数方面都优于目前研究力度更大的非对称体系，是高比功率超级电容器向高比能量电池发展的前进。　　4.结合电池的高能量和电容器的高功率特征，锂离子混合超级电容器也是一大研究热点。但由于电极两侧储能机理不同导致的动力学方面的差异，使得混合电容器很难表现出超级电容器级别的倍率性能。通常情况下，较高的能量密度通常以牺牲倍率性能的代价获得。因此，本文中设计并制备了相匹配的正负极电极材料，将材料控制在小于10nm的尺度之内，极大地减少锂离子扩散和电子传导路径，将电极材料的反应很好地控制在表面，达到快速的动力学反应。例如，在功率密度高达25kW kg-1时仍能保持在83.25Wh kg-1的高能量密度。该混合超级电容器在保持电容器水准的功率输出下仍然能够达到电池级储能水平，极大地弥补了介于锂离子电池和电容器储能空白的能力。　　综合以上几点，本文从电极材料和储能体系两个方面结合去提高超级电容器的能量密度。从优化纯相氧化物的孔结构到将其与导电碳载体复合，并于其中引入了大量异质原子以提高碳载体的浸润性和负载结合力。与此同时，从简单的单电极测试体系到组装成工作电位较高的非对称超级体系，再进一步设计组装了更具性能优势的新型碳基对称超级电容器，最后还组装了同时具备高能量密度和高功率输出的锂离子混合电容器。这些逐步的探索和发展最终得到了高性能、低成本且安全性能高的储能器件。