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大量含氮磷废水任意排放,导致了水体水华爆发及微囊藻毒素的产生;同时,大量除草剂被用于控制农田杂草的生长,但是过量的除草剂会随着地面径流进入水体.低浓度的微囊藻毒素和除草剂在水体中的存在,严重破坏了水体生态系统的稳定性。本论文主要研究了γ-辐照对微囊藻毒素及典型除草剂-敌草隆和阿特拉津的去除过程,主要实验结果如下:
γ-辐照对水中微囊藻毒素具有较好的去除效果,实验室培养样品中微囊藻毒素-LR在8 kGy辐照剂量下达98.8％的去除率,而微囊藻毒素-RR在5 kGy辐照剂量下就达到100％的去除率。对处于富营养化状态的太湖水样进行γ-辐照实验,其中徼囊藻毒素得到有效去除,去除后其浓度远低于国家规定标准.碳酸钠的加入促进了太湖水样中微囊藻毒素的去除,但是促进效果不是很明显。Γ-辐照对微囊藻毒素的去除过程可以通过一级动力学进行描述。
在0.8 kGy辐照剂量下,敌草隆和阿特拉津的去除率均达到99％。通过拟合分析,发现辐照去除敌草隆和阿特拉津的过程可以用一级动力学来描述。同时,在γ-辐照去除敌草隆和阿特拉津过程中,OH·自由基起最主要作用。
敌草隆和阿特拉津的初始浓度影响了γ-辐照的对其去除效果。初始浓度越大,动力学常数越小。但是,H2O2、HCO3-、NO-3、NO2-、CH3OH和腐殖酸的加入,抑制了辐照对敌草隆的去除过程;同时,随着NO3-、NO2-、CH3OH和腐殖酸添加物浓度的增加,影响效果更加明显;酸性条件利于辐照对敌草隆的去除。对于阿特拉津,H2O2、HCO3-、NO3-、NO2-和腐殖酸的加入,抑制了辐照去除阿特拉津过程;同时H2O2、NO3-和NO2-添加物浓度的增加,影响效果更明显。
采用液质联用技术分析了辐照去除敌草隆和阿特拉津的可能机理。去除过程主要由OH·咱由基和eaq-自由基引发,并且发生了脱氯反应。
在辐照去除敌草隆过程中,随辐照剂量的增加,移码型致突变性物质和碱基对置换型致突变物质的量均是先增加后减少,并且,敌草隆溶液辐照前后没有表现出移码型致突变性;在辐照时间为22.2 min时,表现出碱基对置换型致突变性。随着辐照时间的增加,敌草隆样品对发光细菌的急性生物毒性先减小后增加,敌草隆经辐照去除后生成了急性生物毒性更强的物质。随辐照时间的增加,阿特拉津溶液对发光细菌的急性生物毒性增大,可知阿特拉津经辐照去除后生成的产物还是具有一定的生物毒性。