化学通式为ABX₃的钙钛矿材料具有许多非常有趣的性质,因此在很多领域具有广泛的应用。钙钛矿材料界面处的电子性质往往是决定钙钛矿在实际应用中的性能和效率的关键因素。另外,钙钛矿材料中通常含有一定量的X位空位,空位的存在影响了钙钛矿材料器件的性能,但有时候也可以用于调控新奇物理现象的出现。我们分别研究了 MAPbI3钙钛矿太阳能电池中碘空位的界面电子性质,以及钙钛矿铁电PbTiO₃/SrTiO₃异质结中氧空位诱导的界面磁电耦合效应。有机—无机杂化的MAPbI₃钙钛矿太阳能电池已经成为了光伏器件的前沿研究领域,在全世界范围内引起了高度的关注。在高性能的MAPbI₃太阳能电池中,MAPbI₃料主要是以薄膜的形式存在,决定太阳能电池性能的关键的电荷传输过程以及其他的电子动力学过程均发生在电池的界面处。同时,碘空位VI普遍被认为是引起扫描光电流—光电压时严重的回滞现象的主要原因,而回滞现象的存在限制了钙钛矿太阳能电池的工业化。然而,目前还没有关于V:在钙钛矿太阳能电池的表面和界面的性质的系统研究。我们利用第一性原理的方法和非绝热电子动力学模拟,研究了 V:在MAPbI₃薄膜以及MAPbI₃/TiO₂异质结的不同位置处的结构和电子性质。我们发现VI位于表面和界面时比位于体相中更稳定,这也与实验上观测到的V:倾向于在晶界处聚集相吻合。当外加扫描电场时,VI在MAPbI₃中迁移并导致了回滞现象。VI位于Pb-I层时和位于MA-I层时的性质不一样:V:位于MA-I层时更稳定,而VI位于Pb-I层时的缺陷态更局域且为弱共价键态。V:的存在加快了MAPbI₃太阳能电池的电子注入率,但也加快了电子—空穴复合率,所以总体上来说会减小电池的效率。但是我们发现与随机分布在块体中的VI相比,界面处的VI对电池的效率影响最小,使得MAPbI₃太阳能电池能拥有如此高的效率。接着,我们利用第一性原理计算,预测了在PbTiO₃/SrTiO₃异质结界面上出现由二维电子气（2DEG）调制的磁电耦合效应。由SrTiO₃中本征的氧空位提供的自由电子在铁电PbTiO₃的极化电场的作用下,被拽到了异质结的界面处,并在界面处聚集,形成2DEG。这些电子被界面的Ti原子所捕获,当界面的电荷密度达到一个很小的临界值σ～15.5 μC/cm2时,界面Ti原子将体现出铁磁性,同时当界面电荷密度达到σ～80μC/cm2时,铁磁居里温度TC能达到室温,此时PbTiO₃/SrTiO₃异质结如果用作磁电材料的话,将可以在室温下进行电控磁的操作。由界面2DEG调制的磁电耦合效应很强,因此可以很方便地实现电控磁和磁控电。另外,由于PbTiO₃/SrTiO₃异质结很廉价、很容易生长、可控性强,它在自旋器件和信息存储方面具有巨大的潜在应用价值。