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沙尘气溶胶是当今大气化学和气候研究领域的核心问题之一,沙尘气溶胶的表面非均相化学反应是其中一个研究难点。本论文分别利用区域空气质量模式系统RAQMS,和耦合大气化学—气溶胶过程的区域气候模式RIEMS,对东亚地区沙尘表面非均相化学反应及其对大气化学成分和辐射强迫的影响进行了模拟研究。本论文主要分为两部分:(1)利用RAQMS模式,侧重研究沙尘表面非均相化学反应对大气化学成分影响的机理,并研究了沙尘表面非均相化学反应的主要影响因子和各反应的相对重要性,研究时间段是2006年3月。(2)利用RIEMS模式,侧重研究沙尘表面非均相化学反应对主要气溶胶成分浓度、气溶胶光学厚度(AOD)、辐射强迫和气溶胶气候效应的影响,并研究了它们的年际变化,研究时间段是2006~2010年的3月。模拟结果与观测资料做了详细对比。
本研究考虑了9个发生在沙尘气溶胶表面的非均相化学反应。针对沙尘表面非均相化学反应模式研究中的关键参数非均相吸附系数γ,本论文根据实验气溶胶样品来源、实验设备和分析方法等前人研究结果,选取了理论上适合东亚地区的γ系数并应用到模式研究中。研究结果显示,RAQMS模式对大气化学成分有好的模拟能力,可以反映2006年3月东亚地区痕量气体和气溶胶成分的时空演变特征,以及沙尘暴的爆发和发展过程。总体上,沙尘表面非均相化学反应可以降低东亚地区SO2、NO2、O3、HNO3和铵盐气溶胶的浓度,增加NH3、总硫酸盐和总硝酸盐气溶胶的浓度,其中HNO3和总硝酸盐气溶胶月平均浓度的变化可以超过20%。敏感实验表明本文选取的γ系数是合理的,同时也显示γ取为环境因子的函数更合理。在本研究里,HNO3、N2O5和SO2的非均相化学反应对东亚地区内其它大气化学成分的影响最大。非均相吸附系数γ的大小和参与非均相化学反应的痕量气体的浓度水平是决定非均相化学反应相对重要性的两个主要因素。
在RAQMS模式的研究基础上,本论文利用RIEMS模式模拟研究了东亚地区主要气溶胶成分、AOD和辐射强迫分布的年际变化,以及沙尘表面非均相化学反应对它们的影响的年际变化。与观测资料的对比显示RIEMS模式可以比较合理地模拟东亚地区的主要大气化学成分,可以反映AOD时空分布的主要特征。RIEMS的模拟结果显示,在整个模拟区域内,近地面无机盐气溶胶3月平均浓度在2006和2008年较高;含碳气溶胶的月平均浓度在2006~2008年3月较高;3月沙尘气溶胶平均浓度则是2006和2010年较高。沙尘表面非均相化学反应对无机盐气溶胶的影响程度主要取决于沙尘气溶胶浓度水平,在沙尘浓度最高的2010年3月,无机盐气溶胶平均浓度的变化率最大,约18.5%。含碳气溶胶和沙尘气溶胶的浓度几乎不受沙尘表面非均相化学反应的影响。在东亚东部大陆地区,3月份的月平均AOD在2006、2008和2010年大于其它年份。地表辐射强迫的分布和年际变化情况与AOD相似,且无云时的地表辐射强迫比有云时更强。总体上,沙尘表面非均相化学反应可以通过减少大气中无机盐气溶胶的含量,使AOD减小,辐射强迫减弱,两者变化的空间分布基本一致;沙尘表面非均相化学反应对气溶胶气候效应的影响很小,即对气象要素的反馈作用很小。沙尘表面非均相化学反应对AOD和辐射强迫的影响程度在沙尘含量较高的2006和2010年3月影响程度较大。