“热—水—力—化学”(THMC)耦合作用下掺钕榍石固化体的化学稳定性研究

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以CaCO3、Nd2O3、TiO2、SiO2、Al2O3为原料,通过固相法制备掺钕榍石固化体(Ca0.86Nd0.14Ti0.86Al0.14SiO5)。用水热反应釜模拟人造岩石固化体深地层处置环境,采用PCT法进行浸泡实验,借助X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)等分析手段,研究掺钕榍石固化体在“热-水-力-化学”(THMC)耦合作用下的化学稳定性,建立浸出速率和浸泡龄期之间的数学模型,定量描述固化体中各个元素在THMC耦合作用下的浸出速率与浸出时间的变化关系。结果表明:掺钕榍石固化体的较佳制备温度是1230℃,保温时间为60min;在pH值为5-9、温度150-200℃、压力0.476-1.554MPa的耦合作用下掺钕榍石固化体具有良好的化学稳定性;pH值、温度(压力)对掺钕榍石固化体中Si4+、Al3+、Nd3+的归一化浸出率没有明显的影响;Ca2+在200℃(1.554MPa)时的浸出率低于150℃;在pH值为9时Ca2+的浸出率低于pH值为5和7;Ti4+在pH值为9时的浸出率低于pH值为5、7;浸泡龄期为42d的Ca2+、Si4+、Al3+、Ti4+、Nd3+的浸出率数量级(cm·d-1)分别为10-8、10-7、10-9、10-10、10-11,其归一化浸出率数量级(g·m-2.d-1)分别为10-3、10-2、10-4、10-6、10-4;拟合结果表明固化体中Ca2+、Si4+、Al3+、Ti4+、Nd3+的归一化浸出率与时间的拟合方程为y=A1×exp(-x/t1)+A2×exp(-x/t2)+y0,该数学模型较精确地描述了固化体在THMC(pH值为5-9,温度为150-200℃,压力为0.476-1.554MPa)耦合作用下元素的浸出规律。
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