Fe-CuO_x/ZSM-5催化剂的合成、表征及其脱硝性能的研究

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氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一,Fe/ZSM-5和Cu/ZSM-5分子筛催化剂因其在NH3-SCR反应中的高NOx脱除率而倍受关注。本文采用微波-超声浸渍法制备了不同铁铜比的Fe-CuOx/ZSM-5分子筛脱硝催化剂,并在固定床反应器中测试了催化剂的NH3-SCR活性。实验结果表明,在空速(GHSV)38000h-1、O2体积分数5%、NO浓度1000ppm、[NH3]:[NO]=1:1的实验条件下,Fe=0.04mol、Cu=0.02mol的Fe-CuOx/ZSM-5分子筛催化剂在180~400℃时具有稳定的超过98%的氮氧化物脱除率。通过X射线衍射光谱(XRD)等分析测试手段研究了催化剂的形貌、结构特征、气体吸附情况及反应过程中的电子转移等对催化剂活性的影响。XRD测试结果表明同时负载铁和铜作为活性组分的催化剂中除了会出现一个全新的铁铜复合氧化物Fe2CuO4的衍射峰;H2-TPR测试结果表明微波-超声浸渍法制备的催化剂表面的铁铜氧化物变得易还原,且原本的Fe203和CuO的低温还原峰合并为Fe2CuO4的还原峰;TEM测试结果显示和普通浸渍法相比,超声浸渍法制备的催化剂ZSM-5表面未出现大的聚集态颗粒物;通过单层分布阈值理论比较和计算BET和XRD测试结果表明,若超声-微波浸渍法制备催化剂的活性组分含量小于单层分布阈值,其在ZSM-5载体表面会呈现出高度分散的状态;NO-TPD测试结果表明催化剂对NO的吸附能力随着Fe2Cu04的出现大幅增加;EPR、XPS和FT-IR测试结果表明存在于催化剂表面不同价态的Cun+和Fen+之间电子的转移会促进NO氧化为NO2的过程,这一过程的加速对NH3-SCR反应具有极大的促进作用。论文着重采用XPS分析了多价态的双活性组分在SCR反应过程中的价态变化对催化效果的影响。
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