【摘 要】
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近年来,随着人们的生活品质不断提升,便携式电子装置和电动汽车的飞速发展,对储能设备的要求也在逐步的提高。锂硫电池因为其高能量密度、价格低廉和环境友好等优点,在众多电池体系之中脱颖而出,受到了研究者的广泛关注。然而,其放电/充电最终产物硫化锂（Li2S）/硫的导电性极差、作为中间产物的高阶多硫化物溶解引起“穿梭效应”、反应动力学缓慢、活性物质利用率低等问题,严重阻碍了锂硫电池的应用化进程。针对上述问
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近年来,随着人们的生活品质不断提升,便携式电子装置和电动汽车的飞速发展,对储能设备的要求也在逐步的提高。锂硫电池因为其高能量密度、价格低廉和环境友好等优点,在众多电池体系之中脱颖而出,受到了研究者的广泛关注。然而,其放电/充电最终产物硫化锂（Li2S）/硫的导电性极差、作为中间产物的高阶多硫化物溶解引起“穿梭效应”、反应动力学缓慢、活性物质利用率低等问题,严重阻碍了锂硫电池的应用化进程。针对上述问题,本文基于“化学吸附”或“催化转化”的作用构筑了3D-MoC/MoSe2、ZnSe/CoSe/CNT锂硫电池宿主材料和Co/CoO改性隔膜,有效地提升了锂硫电池的电化学性能,具体分析如下:为了提升锂硫电池充/放电过程中的反应动力学,通过浇铸法结合硒化策略,构筑蜂窝状的3D-MoC/MoSe2异质结构,渗硫后作为锂硫电池的正极材料。利用3D-MoC/MoSe2结合3D-MoC有利于催化S8至Li2S4的反应过程,3D-MoSe2有利于催化Li2S4至Li2S过程的特性,探讨分步催化的可行性,有效地提升整体反应过程动力学,显著改善锂硫电池的电化学性能。当电流密度为0.5C时3D-MoC/MoSe2/S初始放电比容量达到919.2 m Ah g-1,100次循环后容量保持率为81.5%。为了抑制锂硫电池反应过程中高阶多硫化物溶解引起的穿梭效应,通过共沉淀法结合高温硒化方案,构筑基于金属有机骨架（MOF）的ZnSe/CoSe/CNT,渗硫后作为锂硫电池的正极材料。ZnSe/CoSe/CNT结合ZnSe/CNT对多硫化物的强吸附作用和CoSe/CNT对多硫化物的高催化作用的特性,有效缓解反应过程中多硫化物的穿梭效应,表现出优异的电化学性能。当电流密度为0.2C时ZnSe/CoSe/CNT/S具有1172.1 m Ah g-1的优异初始放电比容量,100次循环后容量保持率为81%。为了改善硫的利用率,通过共沉淀和低温氧化法,构筑基于金属有机骨架（MOF）的Co/CoO复合材料涂覆于锂硫电池隔膜正极侧,充当一层高效稳定的反应界面。通过利用Co和CoO对多硫化物的不同特性,调节不同氧化程度的Co/CoO复合材料,使得活性物质利用率得到极大的提升,并且有效地加速多硫化物的转化过程。最终确定当氧化时间为90 min时,将获得最佳的电化学性能。当电流密度为0.5C时,其初始放电比容量高达1087.0 m Ah g-1,100圈循环后其容量保持率为77.5%。
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