高介电常数复合材料是目前重要的功能材料，其具有良好的储存电能和均匀电场的作用，在包括航空航天、电子信息、电气绝缘在内的众多尖端工业领域扮演重要角色。而导体/聚合物复合材料是制备高介电常数材料的重要形式，但是却导致介电损耗很大，严重限制其应用。因此，研制兼具高介电常数和低介电损耗的导体/聚合物复合材料成为当今高介电常数材料的重点和难点，具有重要的理论意义和应用价值。本研究工作的目的和意义主要是制备具有优异介电性能的高介电常数树脂基复合材料，主要体现在增加复合材料的介电常数，同时降低介电损耗。由于复合材料的介电性能取决于填料、树脂、填料在树脂中的的分散性以及它们之间的界面作用，所以根据以上决定复合材料的性能的因素制定并且开展了以下两方面的研究工作：首先，选取膨胀石墨（EG）作为导体填料，CaCu₃TiO₁₂（CCTO）作为陶瓷材料，氰酸酯树脂（CE）作为树脂基体。首先用硅氧烷偶联剂（KH550）和钛酸酯偶联剂（TC-WT）分别对CCTO和EG进行表面处理，测试数据结果显示，两种偶联剂成功的接枝到了各自填料的表面。将改性后的和未改性的EG作为导体填料，CE作为树脂基体制备两组二元复合材料，并且对其进行介电性能的测试和分析。结果表明，经过改性后的EG在CE树脂中具有更好的分散性和树脂之间的界面结合力，因此改性过后的EG为导体制备的复合材料具有更高的介电常数和较低的介电损耗。以改性后的CCTO作为陶瓷填料，以改性和未改性的EG作为导体填料，分别制备了两组三元复合材料。与二元复合材料相比，三元复合材料具有更优异的介电性能，即具有更高的介电常数和相对较低的介电损耗，这是因为CCTO与EG在树脂内部的协同效应引起的。与以未改性的EG作为填料的三元复合材料相比，改性后的EG在CE树脂中与改性后的CCTO之间的协同效应增强，不仅存在物理剪切作用还存在的化学键合作用，以改性后的EG为导体的三元复合材料具有更高的介电常数和较低的介电损耗，并且由于填料之间的协同效应的增强，改性后的EG在树脂中的分散性较好，从而导致复合体系的渗流阈值提高。其次，本文还研究了TiB₂/EP复合材料的电性能和介电性能。研究结果表明，复合材料的渗流阈值为13vol%。通过模拟阻抗，得到了TiB₂/EP复合材料的等效电路，并讨论了其本质。考察了不同氧化时间下的On-TiB₂的结构。研究结果表明，On-TiB₂具有完全不同于TiB₂的结构，前者表面含有TiO₂。而随着氧化时间的增加，TiO₂的厚度逐渐增大，并逐步完全包覆住TiB₂，形成核壳结构。根据TiB₂/EP复合材料的研究结果，采用微波固化法设计制备了On-TiB₂含量为25vol%的复合材料（On-TiB₂25/EP），系统研究了On-TiB₂氧化时间对复合材料的电性能和介电性能的影响。随着氧化时间的增加，On-TiB₂25/EP复合材料的介电常数先升高后下降，20min为最优的氧化时间。在此基础上，以氧化20min的氧化TiB₂(记为O₂₀-TiB₂)为导体，设计制备了具有不同O₂₀-TiB₂含量的复合材料。与TiB₂/EP复合材料相比，O₂₀-TiB₂/EP复合材料的介电常数高达3077.4，是前者的13.7倍；而后者的介电损耗是51.24，仅是前者的2.1倍。通过模拟On-TiB₂/EP复合材料的等效电路，研究了其兼具高介电常数和低介电损耗的本质。本文建立了一条探索通过控制导体表面绝缘层厚度制备兼具高介电常数和低介电损耗的导体/聚合物复合材料的新理论和新方法。