基于碳点制备的几种金属纳米材料及其电化学传感研究

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纳米碳点(C-dots)作为一种新型荧光碳纳米材料,与半导体量子点相比较,其表面存在大量的含氧基团,如羧基、羟基等,使得其表面容易功能化。这些亲水基团的存在,既保证了C-dots良好的生物相容性、水溶性和稳定性,而且具有低的生理毒性。同时,其表面富含大量的羟基,因而具有很好的还原性。它可以用来还原贵金属合成稳定性良好的贵金属纳米粒子-碳点复合材料,这种纳米复合材料兼具金属纳米粒子和碳材料的特性。人类免疫球蛋白G(HIgG)在识别一些疾病时扮演很重要的角色;过氧化氢(H2O2)是各种生物过程中的重要的副产物;亚硝酸盐(NO2-)是一种广泛存在于食品和环境中的无机污染物之一。因此,提出几种针对以上检测物的灵敏、快速、准确的分析检测方法是十分必要的。本论文在综述碳材料和金属纳米材料的近期进展的基础上,利用碳点作为还原剂制备了几种贵金属纳米粒子/碳点复合物,并构建了几种电化学生物传感器,分别用于人类免疫球蛋白G、过氧化氢和亚硝酸盐的分析检测,主要工作内容如下:  1.基于碳点为还原剂合成了银/碳纳米复合材料(Ag/C NC)并将其直接滴在玻碳电极上,构建了一种灵敏检测溶液中H2O2和NO2-的含量的电化学传感器。该传感器对过氧化氢和亚硝酸盐浓度响应灵敏,线性范围分别为5μM-11.05 mM和4μM-2mM,检测限分别为0.51μM(S/N=3)和0.48μM(S/N)。该传感器成功地用于实际样品中亚硝酸盐的分析检测,回收率好,结果令人满意。  2.基于PDA-rGO-AuNPs和Ag/C纳米复合物构建了人类免疫球蛋白G(HIgG)的双信号电化学免疫传感器。首先制备Ag/C NC,将Ag/C NC作为信号标记和抗体的载体,不仅能直接给出Ag/C NC的电化学氧化信号,而且其可催化H2O2氧化HQ得到另一电化学信号用于检测HIgG。电化学信号的变化程度与HIgG浓度的变化呈良好的线性关系,线性范围为0.1-100 ng mL-1。  3.基于原位产生AA并作为电活性基质,用ALP和Ag-Au双金属作为催化增强原件和标记物,构建了灵敏检测HIgG的一个新颖的信号放大免疫传感器。首先将MWCNTs-AuNPs修饰在GCE上作为固定基质捕获大量Ab1,由于MWCNTs-AuNPs具有良好的导电性和大的比表面积。Ag-Au双金属用于固定ALP和Ab2形成ALP-Ab2-Ag-Au双金属生物共轭物作为信号探针。电化学响应信号的变化值与HIgG浓度呈线性关系,线性范围为0.005-100 ng mL-1,检测限为0.0009 ngmL-1(S/N)。利用该传感器检测了人血清中的HIgG的含量,检测结果令人满意。
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