定向冰冻法作为一种制备取向性多孔材料的方法,由于其具有快速、可规模化、环境友好的特点而得到越来越广泛的关注。这种以取向性的冰晶作为模板的反应机制可以应用于多种材料体系,包括冰冻凝胶、陶瓷、聚合物及其复合材料。本文提出了一种定向冰冻过程孔径调控的新机制。采用浸润性不同的固体作为冰冻表面,合成了具有取向性多孔结构的聚乙二醇水凝胶。研究发现,随着浸润性增强,孔径减小,根据孔径和接触角数值拟合出其间的关系式,可用来预测不同浸润性冰冻表面得到的凝胶孔径大小。用液氮作为冷源,亲水性聚乙烯醇修饰过的铜片作为冰冻表面得到了孔径小于2μm的微管状结构,比用传统定向冰冻法制备的多孔材料孔径降低了一个数量级,大大扩展其在分离催化领域的应用前景。在此基础上,通过冰冻表面的区域化浸润性修饰,也实现了孔径的区域化调控。通过双向冰冻法制备了一种新型的仿生石墨烯气凝胶,具有长程有序的带连接的片层结构,使得其同时具有高强度和高回复性。系统研究了气凝胶的结构调控因素,得到了最佳的实验条件,并且提出了基于粘度变化的结构相图。在此基础上,对比了仿生结构和常规结构的形貌和性能差异,进一步研究了其结构特征:层数和连接数目对机械性能的影响,得到了优化的结果。压缩-电学性能也凸显了其在柔性电子领域的应用潜能。同时,本研究也为通过仿生概念,实现多孔材料结构的可控制备,进而提高其机械性能和功能提供了思路。