【摘 要】
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该文以光学纯1,2-二苯基乙二胺(DPEN)和1,2-环己二胺(DACH)为手性源,设计和首次合成了两类树枝状单磺酰化手性二胺配体:单中心树枝状配体和多中心发散型树枝状配体,并用于前
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该文以光学纯1,2-二苯基乙二胺(DPEN)和1,2-环己二胺(DACH)为手性源,设计和首次合成了两类树枝状单磺酰化手性二胺配体:单中心树枝状配体和多中心发散型树枝状配体,并用于前手性酮的不对称转移氢化还原反应.在苯乙酮的不对称转移氢化反应中,与相应单体配体-Ru(Ⅱ)配合物比较,不同代数的单中心树枝状配合物的对映选择性保持(>96﹪ee,DPEN系列),而催化活性则稍有提高.DPEN衍生的高代树枝状催化剂可回收使用多次,其对映选择性完全保持,催化活性也仅略微下降.合成了外围分布有12个配体的第二代树枝状配体,其中Ru(Ⅱ)配合物在苯乙酮的转移氢化反应中催化活性略低于相应的单体催化剂,而对映选择性保持.另外树枝状化合物的结构组成对催化剂的活性也有一定影响.由于其金属配合物分子量大于1万,因此有可能在膜反应器中实现连续的转移氢化反应.进行了在(S,S)-TsDPEN-Ru(Ⅱ)配合物催化下1,3-二酮的不对称转移氢化反应研究,C<,2>-对称(S,S)-1,3-二醇的非对映选择性和对映选择性分别达98.6﹪和>99﹪,是目前文献报道中的最好结果;其它C<,2>-对称手性二醇也可近定量得到,非对映选择性为80.0﹪~84.2﹪,对映选择性大于99﹪.
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