胶原基水凝胶由于其优异的生物相容性和生物降解性等优点,被广泛的运用于细胞培养、药物递送和组织工程等各个方面。但胶原基水凝胶同时存在功能性单一、机械性能低和耐酶降解性差等问题。为了进一步完善胶原基水凝胶的性能,以现有水凝胶构建理论为基础,基于胶原凝胶化,系统的研究了植酸共混、琥珀酸酐接枝和聚N-异丙基丙烯酰胺接枝胶原掺杂共混等方式对胶原凝胶化动力学行为及凝胶化产物结构与性能的影响。主要内容如下:(1)构建胶原/植酸(Col/PA)共混体系。由于植酸含有大量的磷酸基团,可以与胶原发生氢键和静电相互作用,改善胶原的凝胶化动力学和凝胶化程度。但植酸的影响具有浓度依耐性,低浓度时,植酸可以提高纤维热稳定性和凝胶机械强度,植酸和胶原的最佳比例为1/1(w/w),植酸浓度过高时,会强烈抑制胶原的凝胶化。CD表明植酸不影响胶原的三螺旋结构。SEM和TEM结果表明植酸会导致胶原纤维的直径降低,但不影响胶原纤维的D周期结构。这个部分为提高胶原基生物材料的热稳定性和机械性能提供一定的设计思路。(2)通过琥珀酸酐接枝纯胶原制备不同接枝密度的琥珀酰化胶原(SCols)。琥珀酰化能够提高胶原的亲水性,但同时会抑制胶原凝胶化,当接枝密度大于28%时,胶原便丧失了凝胶化的能力。选取具有亲水性和凝胶化能力的SCol(1/1)进一步研究,SEM和TEM表明SCol(1/1)可通过自组装形成典型的胶原纤维结构,但纤维直径从43 nm降到34 nm。DSC和流变学表明SCol(1/1)凝胶化产物的热稳定性和弹性模量均低于纯胶原凝胶。通过水凝胶封装的成纤维细胞培养发现SCol(1/1)具有更好的细胞相容性。这个部分为胶原的进一步修饰奠定了基础。(3)在胶原侧链氨基接枝自由基引发剂,并采用原子转移自由基聚合反应(ATRP)构建聚N-异丙基丙烯酰胺接枝胶原(PCOL)。CD表明PCOL具备三螺旋结构的完整性。DSC表明PCOL具有比纯胶原更高的热稳定性。后通过与天然胶原掺杂共混实现凝胶化,实验发现当低于最低临界相转变温度(LCST)时,PCOL/COL不能凝胶化,接近或大于LCST时,PCOL/COL才具备凝胶化的能力。SEM和TEM表明杂化纤维较胶原纤维界限模糊,但仍具备胶原特征性D周期。流变学表明PCOL和PCOL/COL均具备一定的温度响应性,凝胶的机械性能随温度会发生周期性变化。将杂化水凝胶用于成纤维细胞的3D培养,细胞呈现良好的生长状态。这部分对于构建智能型胶原基水凝胶提供了新的思路。