适配体调控掺铁碳点催化—荧光和SERS耦合双模测定尿素

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本文介绍了表面增强拉曼散射光谱、荧光光谱技术以及双模分析法的研究进展,核酸适配体和碳点的发展状况,综述了尿素的检测方法及应用,并利用掺铁碳点优异的催化性能以及双模检测的方式,建立一个分析新方法应用于实际生活中。具体研究工作内容如下:在Tris-HCl缓冲溶液中,用二茂铁做前驱物,采用水热法制备了掺铁碳点(FeC),二茂铁和FeC均催化H2O2氧化3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB),可产生较强的荧光信号,随着FeC浓度的升高,催化生成的TMB氧化产物增多,加入核酸适配体(Apt)后,Apt与碳点形成复合形态,从而抑制了碳点的催化性能,使得体系荧光信号降低,抑制了掺Fe碳点对H2O2-TMB的催化能力,生成TMBox减少,荧光/SERS强度减弱。当加入靶分子Urea后,基于Urea-Apt核酸链的三维结构和自身的柔韧性,其核酸链在溶液中延伸形成的空间结构与Urea有较大的接触面积,使得碳点转变为游离状态,其催化活性恢复,体系的荧光强度逐渐增强,同时,TMBox具有良好SERS活性,加入银纳米粒子,体系SERS信号在一定范围内线性增强。基于FeC-H2O2-TMB-Tris-HCl-Apt-Urea体系在405nm产生荧光峰,在3.33-13.32ng/L Urea范围内,其荧光强度变化值与Urea浓度呈线性关系,检出限为1.12ng/L。以银为SERS基底,TMBox为SERS探针,在3.33-16.65ng/L Urea范围内,其FeC-H2O2-TMB-Tris-HCl-Apt-Urea体系SERS强度变化值与Urea浓度呈线性关系,检出限为1ng/L。同时,FeC-H2O2-TMB体系也实现了对多种靶分子的双模检测,由此可建立一种高灵敏SERS和荧光耦合双模测定尿素分析新方法。该双模分析法既保留了荧光、SERS检测方法的灵敏性,同时二者耦合进一步提高SERS方法的重现性和准确度。
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