平流层臭氧破坏机理的从头算研究

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本论文运用量子化学方法在不同水平上研究了一个对臭氧有重要破坏作用的催化循环圈-Cl-ClO催化循环圈。首先对反应物和生成物进行了几何优化,谐振频率,偶极矩等方面的计算并从这些方面进行了分析。在优化结构的基础上用不同的方法计算了Cl-ClO催化循环圈内的各个反应的反应能,相对焓和相对吉布斯自由能。从计算结果看,反应能,热焓和自由能的变化基本一致,反应都是向着化学势减小或者增大很小的方向进行的。由于硝基氯在本催化循环圈中的重要性,还对硝基氯和水的反应路径进行了计算,优化出了在硝基氯和水的反应路径上的一个过渡态,并对过渡态进行了IRC计算以确认它们的正确性。
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