本论文采用基于密度泛函理论和非平衡格林函数相结合的第一性原理方法，从电子结构的角度分析讨论了碳二聚体结构、碳基“哑铃”纳米结构以及碳纳米管异质结三种不同碳基纳米结构的电子输运行为，并对呈现出的丰富物理现象给予了合理的解释，提供了碳基纳米复合结构电子器件的设计方案。主要的研究成果如下:　　 在分子电子结构体系中，通过单个分子的电流大小，不仅取决于分子本身的电子结构，而且在很大程度上也取决于分子与金属电极之间的接触细节。我们研究了以C2二聚体为基本骨架的三种线性分子结构:C2H2、C2Cu2和C2S2。其中，C2H2和C2Cu2为实验上早已制备合成的分子，而S原子则是分子电子学实验中测量通过单个分子电流大小时通常采用的一类耦合原子。我们发现C2H2分子表现出完全的绝缘态特征，它几乎是不导电的，这主要是因为H原子相当于一个很大的势垒，阻止了电子从一个电极流向另一个电极。而S原子能够与Au电极表面原子形成共价键，保证了C2分子与Au电极之间有很强的耦合，使得C2S2相比于其它两种分子有最大的电流通过。而C2Cu2分子的导电性能介于C2H2和C2S2两类分子之间，因此金属型Cu原子不是最好的分子器件连接原子。　　 其次，我们利用两个C60分子连接在一条碳原子链的两端，设计了一种碳基复合纳米结构，即C60—Cn—C60。从C60—Cn—C60纳米结构形状看上去类似一个哑铃，我们称之为碳基“哑铃”纳米结构。当碳基“哑铃”纳米结构耦合在两个Au纳米电极之间，形成类“三明治”两端电子器件时，碳基“哑铃”纳米结构表现出完全不同于单独碳原子链直接耦合在两个金属电极之间的行为。此处，碳基“哑铃”纳米结构的平衡电导会随着中间碳原子链长度的奇偶变化而剧烈地改变，表现出类金属-半导体的振荡。奇数碳原子链构成的碳基“哑铃”纳米复合结构表现出非常良好的导电性，具有金属性。而偶数碳原子链构成的碳基“哑铃”纳米复合结构却呈现出半导体行为。并且碳基“哑铃”纳米复合结构平衡电导的奇偶振荡幅度不会随着中间碳原子链中原子数目的增加而减小。碳基“哑铃”纳米复合结构平衡电导奇偶振荡行为的物理原因一方面来自于碳原子链本征的电子结构，另一方面则源于耦合在碳原子链两端的C60分子对Au金属纳米电极的屏蔽效应。这个工作也进一步从理论上证实了C60分子可以作为一个很好的连接分子，在分子器件中用于耦合单个分子和金属电极。　　 最后，我们利用两个不同手性特征的小管径金属碳纳米管CNT(3，3)与CNT(6，0)，设计构建了碳纳米管异质结CNT(3，3)—CNT(6，0)—CNT(3，3)。我们利用第一性原理方法研究了CNT(3，3)—CNT(6，0)—CNT(3，3)异质结的电子输运行为，发现其电子输运行为完全不同于大管径金属碳纳米管构成的异质结，如:CNT(6，6)—CNT(12，0)。大管径碳纳米管异质结由于体系对称性破缺而呈现出半导体行为，而CNT(3，3)—CNT(6，0)—CNT(3，3)异质结透射谱随着中间CNT(6，0)的长度增加逐渐在费米能级附近形成了一个透射峰。由于小管径金属碳纳米管具有较大曲率，其π*和σ*轨道形成杂化所导致CNT(3，3)—CNT(6，0)—CNT(3，3)异质结具有良好的导电性能。我们进一步通过分子吸附或替代原子掺杂调控CNT(3，3)—CNT(6，0)—CNT(3，3)异质结的输运行为。当分子吸附或替代原子掺杂在界面处时，CNT(3，3)—CNT(6，0)—CNT(3，3)异质结的透射谱几乎不变而分子吸附或替代原子掺杂在其它位置时导致异质结的导电能力下降。这个工作表明小管径金属性纳米管构建的CNT(3，3)—CNT(6，0)—CNT(3，3)异质结能够用为分子电子器件或分子传感器。