【摘 要】
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随着锂离子电池的高速发展,其应用领域越来越广泛,且在近年来逐渐应用到电动汽车领域。同时,对锂离子电池的需求量也日益增加。然而,由于锂资源在地壳中储量相对匮乏（0.0017 wt%）,不足以支撑锂离子电池的长期使用,亟需发展新型的储能体系以实现可持续发展。钾离子电池由于具有与锂离子电池相近的电化学性能,钾资源储量丰富（1.5 wt%）,K+/K的标准电位较低（2.93 V vs.SHE）的优势,被认
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随着锂离子电池的高速发展,其应用领域越来越广泛,且在近年来逐渐应用到电动汽车领域。同时,对锂离子电池的需求量也日益增加。然而,由于锂资源在地壳中储量相对匮乏（0.0017 wt%）,不足以支撑锂离子电池的长期使用,亟需发展新型的储能体系以实现可持续发展。钾离子电池由于具有与锂离子电池相近的电化学性能,钾资源储量丰富（1.5 wt%）,K+/K的标准电位较低（2.93 V vs.SHE）的优势,被认为是极具潜力的下一代大规模使用的储能体系。但是,由于钾离子的半径（1.38（?））比锂离子的半径（0.76（?））大,现阶段钾离子电池的发展遇到了几个难题:离子传输和扩散动力学缓慢、离子嵌入脱出电极材料时受到的阻力大、充放电时电极材料体积变化大等,导致钾离子电池的电化学性能并不理想。电极材料作为电池关键组成在很大程度上决定电池的性能,为了推动钾离子电池的发展,设计研究高性能的钾离子电池电极材料具有重要研究意义。本论文主要围绕着提高钾离子扩散动力学、稳定电极材料结构和提高电池能量密度的角度,以理论比容量较高的转化型与合金型负极材料为研究对象,通过设计电极材料结构来实现储钾电化学性能的优化。（1）以三维有序大孔锌基MOFs作为前驱体,通过碳化、硫化和随后的离子交换途径,成功地制备了嵌入在三维有序大孔（Three-dimensional Ordered Macropores,3DOM）碳骨架的硫化铜纳米颗粒复合物（3DOM Cu9S5@C）。具体地,相互连通的三维有序大孔结构可为钾离子提供快速的传输通道,并为电极材料与电解质之间的充分接触提供了大的表面积,有利于提高钾离子的扩散动力学;另外,大孔结构可以有效缓解电极材料在放充电过程中的体积变化,提高了电极材料的结构稳定性;此外,转化型活性材料Cu9S5纳米颗粒很好地被包埋在碳骨架中,显著提高了电极材料的整体导电性。将所制备的三维有序大孔Cu9S5@C用作钾离子电池负极材料时,展示出优异的倍率性能和循环稳定性:在2.0 A g-1大电流密度下具有170 m A h g-1高可逆比容量;且在100 m A g-1的小电流密度下循环200次后稳定循环的可逆比容量为316 m A h g-1。（2）以新型二维材料MXene为导电基底,将转化型活性材料Mo Se2纳米片材通过水热法生长MXene薄片上,然后用聚多巴胺衍生的碳层均匀地包覆在所制备的Mo Se2/MXene复合纳米片上（Mo Se2/MXene@C）,并将其作为钾离子电池负极材料研究了其储钾性能。具体地,Mo Se2纳米片垂直地锚定在MXene片状基底上,构筑形成了二维等级结构,有效地缓解了Mo Se2纳米片的自堆积并提高了复合材料的导电性。进一步地,二维等级结构表面均匀包覆的碳层有利于提高纳米结构的稳定性并改善复合材料的导电性。同时,在Mo Se2纳米片和MXene片状基底的界面处存在化学相互作用,有助于促进电荷转移动力学和提高结构稳定性。当用作钾离子电池负极材料时,Mo Se2/MXene@C表现出超稳定的循环性能,在200 m A g-1的电流密度下循环100圈,仍保持了355 m A h g-1的高可逆容量。令人印象深刻的是,该复合材料表现出优异的倍率性能,在10.0 A g-1时具有183 m A h g-1的超高比容量。（3）以二维金属锑纳米片为研究对象,将液相剥离法剥离制备的金属锑纳米片与石墨烯通过混合抽滤的方法实现金属锑纳米片与石墨烯层层堆叠制备复合膜,并随后热处理磷掺杂得到金属锑纳米片（Sb nanosheets,Sb NS）/磷掺杂石墨烯（Phosphorus-doped graphene,PG）复合膜（Sb NS/PG）。特别地,将金属锑剥离成二维纳米片结构,可以显著提高其暴露面积和缩短离子的传输距离,提高电化学反应动力学;在复合膜中,将活性材料与磷掺杂石墨烯复合形成层层堆积的三明治结构,磷掺杂石墨烯导电网络可以有效的提高复合材料的导电性,同时极具柔性的磷掺杂石墨烯将活性材料包覆,可以显著缓解复合膜电极在储钾过程中的体积变化,改善膜电极的结构稳定性。在将金属锑纳米片/磷掺杂石墨烯复合膜作为钾离子电池自支撑负极时,展示出优异的循环稳定性和倍率性能:在200 m A g-1的电流密度下循环50圈后其可逆比容量为477 m A h g-1,且首圈库伦效率高达73.1%。同时在2000 m A g-1的高电流密度下仍具备403 mA h g-1的高可逆比容量。
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