水和二氧化碳对钼基耐硫甲烷化催化剂的影响

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煤制天然气是将煤转化成清洁能源天然气的重要途径。煤制天然气的关键技术是合成气甲烷化反应过程中所使用的催化剂。目前非耐硫甲烷化催化剂的研究比较成熟,但存在Ni系催化剂不耐硫、相关工艺复杂等缺点。耐硫甲烷化过程可以节约成本,该过程一般使用钼基催化剂,将煤气化炉产品气直接转化为甲烷。煤制合成气中含有一定量的水和二氧化碳,而关于水和二氧化碳对钼基催化剂耐硫甲烷化性能的研究未见系统报道。本文主要研究了反应气中添加水和二氧化碳对钼基催化剂耐硫甲烷化性能的影响,并考察了钼基催化剂上的水煤气变换反应和二氧化碳甲烷化反应。结果表明,原料气中添加水促进了水汽变换反应,抑制了CO甲烷化反应。去除水之后的CO转化率未恢复到原有水平,这表明水造成了催化剂的部分不可逆失活。加水情况下,1.2%H2S浓度下添加助剂钴可提高钼基催化剂的稳定性;而0.2%H2S浓度下助剂钴的作用不明显。添加二氧化碳对催化剂活性有抑制作用,随着二氧化碳含量的增大,催化剂的不可逆失活程度越大。添加二氧化碳明显降低了二氧化碳的选择性,主要是因为逆水煤气变换反应较易进行,但甲烷的选择性有所升高。反应气中添加10%的水或10%的二氧化碳对Co-Mo/Ce-Al催化剂的甲烷化性能影响不大。而同时添加10%的水和10%的二氧化碳,对该催化剂造成了一定程度的失活。钼基催化剂上的水汽变换反应活性比甲烷化活性高。二氧化碳甲烷化反应的实验结果表明,反应主要以逆水煤气变换为主,二氧化碳甲烷化反应的程度很弱,随温度升高一氧化碳选择性达到80%,而甲烷选择性仅为20%。结合催化剂的BET、XRD、TPR、XPS、TEM等表征分析了水和二氧化碳对钼基催化剂的影响,进一步探讨了造成催化剂失活的原因。
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