磁性纳米粒子负载的钯催化剂与还原剂导向的聚苯乙烯微球负载的金属纳米粒子的制备及其催化性质的研究

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纳米颗粒具有传统材料所没有的独特性能,因而受到人们的重视并被广泛应用。如何结合催化剂的制备找到一条新的催化剂分离与回收途径,已成为近十年快速发展的纳米催化剂研究中的一项重要内容。近年来,超顺磁性纳米颗粒作为催化剂载体的工作因此受到广泛关注。利用超顺磁性纳米颗粒的磁学特性进行磁分离,不仅有效地解决了分离与重复使用问题,而且因其尺度处于纳米级别,从而保持了催化剂的高活性、高选择性等动力学优点。  本文采用热分解法合成了两种磁性Fe304纳米颗粒,并以之为载体制备了6种磁性纳米颗粒负载的钯催化剂,评价了催化剂对Heck反应、芳基卤代物的Homocoupling反应、芳基端烯的二甲酯化反应以及不对称的烯丙基烷基化反应的催化活性。催化剂显示极高的催化活性并可以重复使用多次。催化剂可稳定分散于反应体系中,并可在外磁场作用下快速与反应体系分离。本研究发展了一种新型合成高分子聚合物负载金属纳米粒子的策略。并利用该策略合成了PAMAM修饰的聚苯乙烯微球负载的金纳米粒子和钯纳米粒子。对合成的材料进行了表征,并对其在有机催化中的活性进行了测试。金纳米催化剂对芳基醇氧化反应具有极高的活性、选择性和多次重复使用的稳定性。钯纳米催化剂对芳基卤代物的Suzuki反应有极高的活性和多次重复使用的稳定性,并在低温反应时也具有很高的活性。
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