本论文主要从结构组合的角度,通过对Laves相RT2(R=稀土金属,T=过渡族金属)型结构与CaCu5型结构组合而成的稀土过渡族金属间化合物的相稳定性、晶体结构和磁性的研究,探索新型磁性功能材料及结构组合理论。　　 系统地研究了具有Rm+nT5m+2n型结构的Nd2Co7-xFex和Ho2Ni7-xFex系列化合物的成相、结构、自旋重取向转变、磁晶各向异性及饱和磁化强度等性质。利用中子粉末衍射方法测定了Nd2Co7和Nd2Co6Fe化合物的磁结构及各个原子位置的磁矩大小,分析了不同结构块间的磁相互耦合情况。　　 发展了X射线粉末衍射仪用试样的制样方法-“撒样法”,解决了粉末衍射实验制样中的择优取向效应。通过这一方法获得高质量的X射线粉末衍射数据,并结合中子粉末衍射,精确测定了一系列组合结构化合物的晶体结构,获得了准确的品胞参数、原子坐标和温度因子。　　 首次合成了具有单一六角结构的Nd2Co7-xFex系列化合物,修正了文献关于Nd2Co7化合物结晶成菱形相为主相的报道。测定了此系列化合物的晶体结构、相关系及磁相图。发现Fe元素掺入2:7结构后,可以增强Fe-Co相互作用,诱导Co原子从弱铁磁性向强铁磁性转变。利用中子粉末衍射的数据,采用与X射线衍射数据合修的方式,获得了室温下Nd2Co7和Nd2Co6Fe化合物的晶体结构数据,测定了化合物的磁结构和每个原子位置的磁矩大小,以及Fe原子在化合物中的择优占位;测定了Nd2Co6Fe在450 KN度的磁结构及各个位置的磁矩值。讨论了此系列化合物磁矩随温度变化的规律及不同结构块间的磁耦合。　　 首次通过掺杂的方式,在HO2Ni7-xFex系列化合物观察到菱形结构向单一六角结构转变的现象。通过X射线粉末衍射实验,确定了其相关系,测定了此系列化合物的晶体结构。运用自由电子浓度的概念,解释了菱形结构与六角结构在Ho-Ni系2:7结构中的稳定条件。　　 这些工作包括如下几个发现:Fe元素可以稳定六角2:7结构,在Nd2Co7-xFex化合物中的掺入量可以达到30%;Fe可以在2:7结构中诱导Co原了从弱铁磁性转变成强铁磁性;Fe在2:7结构中择优进入1:5结构块;电子浓度的降低可以促进六角结构稳定,电子浓度的增加可以促进菱形相稳定;不同的结构块所携带的磁化强度大小不一样。1:2结构块的自发磁化较弱,而1:5结构块自发磁化较强。1:5结构块对磁性起决定性作用,而1:2结构块对整个化合物的磁性影响很轻微。论文对组合结构的研究结果可以运用于探索新型稀土功能材料、具有新型的结构问耦合作用的变磁性材料及材料设计与制造的研究中。