g-C3N4/TiO2可见光活化过硫酸盐降解微污染物的研究

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本研究以高效去除水体微污染物为目的,提出一种新型的g-C3N4/TiO2-persulfate可见光催化体系,在光照条件下,利用g-C3N4/TiO2异质结产生大量电子活化过硫酸盐(persulfate,PS),强化微污染物去除效果。研究采用焙烧法合成g-C3N4/TiO2催化剂,通过多种材料表征手段对g-C3N4/TiO2催化剂的理化性质进行了探究,结果表明,g-C3N4/TiO2催化剂中的TiO2颗粒均匀分布在g-C3N4片层上,催化剂具有一定的可见光吸收性能,光照产生的电子-空穴对有较高的分离效率。为考察催化剂的应用效果,系统研究了g-C3N4/TiO2-PS可见光催化体系在多种参数下对目标污染物对乙酰氨基酚(acetaminophen,AAP)的去除特性。结果表明,g-C3N4质量占比为5%的g-C3N4/TiO2(简记作TCN5)催化剂的催化性能最佳;在催化剂和PS投加量分别为0.5 g/L和2 m M的情况下,100 m L、5 mg/L、pH为7的对乙酰氨基酚在30 min内几乎完全被降解。同时,对乙酰氨基酚在5%-g-C3N4/TiO2-PS体系中的矿化度也很高,可达80%,且降解反应后其生物急性毒性显著降低。除此之外,催化剂循环实验表明5%-g-C3N4/TiO2具有较高稳定性。通过自由基淬灭实验,电子顺磁共振波谱检测确定了5%-g-C3N4/TiO2-PS光催化体系的氧化活性物质为SO4·-,·OH和h+,其中,h+起主导作用。飞行时间质谱鉴别出对乙酰氨基酚降解过程中的5种中间产物,从而推断出2条降解路径。除对乙酰氨基酚外,本研究还同时考察了卡马西平、双酚A和苯酚3种常见水体微污染物的降解效果,均达到较高去除水平。综合催化剂性能表征与降解实验结果,提出了g-C3N4/TiO2-PS可见光催化体系可能的作用机理。
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