【摘 要】
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用原位合成法,水热法,共沉淀法和浸渍沉淀法分别制备了铁铝摩尔比1:10的负载型Fe2O3/Al2O3,并还原硫化制备负载型FeS/Al2O3催化剂。同时用XRD、TPR、FT-IR、BET等对催化剂的晶相
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用原位合成法,水热法,共沉淀法和浸渍沉淀法分别制备了铁铝摩尔比1:10的负载型Fe2O3/Al2O3,并还原硫化制备负载型FeS/Al2O3催化剂。同时用XRD、TPR、FT-IR、BET等对催化剂的晶相结构、还原性能、吸附性能及比表面积等进行了表征,以硫化氢催化分解制氢反应为探针考察了催化剂的活性和稳定性。结果表明,制备方法对FeS/Al2O3催化剂的催化性能具有较大的影响,原位合成法制备的催化剂具有较大的比表面积,FeS粒径较小,且在载体表明分散均匀。其前驱体Fe2O3/Al2O3易于还原,H2S与FeS/Al2O3形成较强的化学吸附态,有利于H2S的解离吸附,催化剂具有较好的初活性和稳定性。并考察了干燥方法对催化剂的催化性能影响,微波干燥法能够促进了粒子的分散,增大了比表面积。
在探讨制备方法对FeS/Al2O3负载型催化性能影响的基础上,用原位合成法制备了M-FeS/Al2O3(M=Pd,La,Ce的氧化物)系列负载型催化剂,结果表明,在FeS/Al2O3负载型催化剂中加入金属(Pd,Ce,La)氧化物后能影响催化剂中FeS粒子的分散程度,改变了催化剂的表面性能。掺杂Pd,Ce,La的氧化物后均能提高其催化活性,其中Pd物种掺杂制备的样品稳定性较好,反应60h后转化率维持在34.5%。Ce物种掺杂的样品在反应开始35h后转化率开始下降,在60h后转化率为33.8%。La物种掺杂的样品反应30h后转化率维持在34.1%一定时间后开始下降,到60h时转化率为33.8%。随着Pd掺杂量的变化,各个催化剂样品的比表面积、还原性能和吸附性能均有所变化。掺杂量为3%的Pd-FeS/Al2O3样品,比表面积最大,活性和稳定性较佳。
制备FeS/Al2O3,FeS/SiO2,FeS/ZrO2三种负载型催化剂,考察载体对催化剂催化性能的影响,结果表明,FeS/Al2O3催化剂活性和稳定性优于FeS/SiO2和FeS/ZrO2催化剂,在相同的条件下具有较好的活性和稳定性。
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