【摘 要】
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随着诸如风力和太阳能发电厂之类的分布式发电技术的迅速增长,源自这些间歇性能源的大量过剩电力的存储正成为一个突出的问题。利用这些间歇性能源来水电解制氢被认为是解决该问题的最有前途的方法之一。本论文以高导电三维多孔的碳纤维纸（CFP）为基体,通过水热合成和热处理的简单制备过程,构筑了不同金属离子掺杂的均质纳米阵列复合电极CoxM3-xO4（M=Fe、Ni、Mn和Ce）。利用场发射扫描电镜（FESEM）
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随着诸如风力和太阳能发电厂之类的分布式发电技术的迅速增长,源自这些间歇性能源的大量过剩电力的存储正成为一个突出的问题。利用这些间歇性能源来水电解制氢被认为是解决该问题的最有前途的方法之一。本论文以高导电三维多孔的碳纤维纸（CFP）为基体,通过水热合成和热处理的简单制备过程,构筑了不同金属离子掺杂的均质纳米阵列复合电极CoxM3-xO4（M=Fe、Ni、Mn和Ce）。利用场发射扫描电镜（FESEM）、X射线衍射仪（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等对纳米复合电极的形貌、成分、结构等进行了表征,通过相关电化学技术研究了CoxM3-xO4（M=Fe、Ni、Mn和Ce）纳米复合电极的析氧催化性能和稳定性。研究表明,在CFP上合成了垂直排列均匀生长的CoxFe3-xO4纳米阵列结构,通过控制水热液中Fe3+的浓度,制备了三种不同铁掺杂含量的Co3O4-NWs/CFP、Co2.7Fe0.3O4-NWs/CFP和Co2.3Fe0.7O4-NSs/CFP纳米电极。当水热液中Fe3+浓度为0和0.1 M时,CoxFe3-xO4的形态保持纳米线结构,当水溶液中的Fe3+浓度增加到0.3 M时,CoxFe3-xO4的形态从纳米线变为纳米片。Co2.7Fe0.3O4-NWs/CFP和Co2.3Fe0.7O4-NSs/CFP纳米复合电极碱性溶液中的Tafel斜率分别为41.2 m V dec-1、34.3 m V dec-1,而纯Co3O4-NWs/CFP电极高达188.7 m V dec-1;Co2.3Fe0.7O4-NSs/CFP复合电极在不同的电流密度(20-500 m A cm-2)下经受60000 s的长期OER,过程中电位波动小,且在1000 m A cm-2的电流密度下连续析氧100h形态和结构得到了很好的保留,表明其优异的OER稳定性。受铁掺杂机制的启发,采用水热法和后续热处理在CFP上制备了Ni、Mn和Ce不同金属离子掺杂的CoxM3-xO4（M=Ni、Mn和Ce）纳米复合电极。Co Ni O-NWs/CFP、Co Mn O-NWs/CFP和Co Ce O-NWs/CFP电极都呈现出与Co3O4-NWs/CFP一致的均匀纳米线结构,且Ni、Mn和Ce离子掺杂没有改变Co3O4的晶型。Co O-NWs/CFP、Co Ni O-NWs/CFP、Co Mn O-NWs/CFP和Co Ce O-NWs/CFP复合电极在1 M KOH中10 m A cm-2电流密度下的OER超电势,分别为401 m V、357 m V、357 m V和597 m V,在Co3O4中掺入Ni和Mn可以降低过电位并改善其电催化活性。Co Ni O-NWs/CFP电极在1000 m A cm-2的电流密度下可实现约130 h的高OER稳定性,比Co3O4-NWs/CFP纳米线阵列、Co Mn O-NWs/CFP和Co Ce O-NWs/CFP电极要高。
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