磷酸银系列复合光催化材料的合成及其性能研究

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随着社会经济的飞速发展,环境污染问题愈发严重,已经影响和威胁到人类的生存和发展。半导体光催化剂是一种利用太阳光催化氧化环境污染物的材料,由于其高效、环保的特点,近年来备受关注。目前,传统的TiO2光催化剂在光催化领域被广泛的研究和利用。但是,TiO2光催化剂的光响应范围主要分布在紫外光区,不能充分利用太阳光。因此,研究开发新型、高效、可见光响应的光催化材料成为当前研究的热点。本论文围绕新型可见光响应型光催化材料Ag3PO4,制备出AgI/Ag3PO4、 CNT(碳纳米管)/Ag3PO4和GO(氧化石墨烯)/Ag3PO4三种复合型可见光响应光催化剂,有效提升单体Ag3PO4的光催化活性和稳定性,并探讨其结构、光催化活性、构效关系以及光催化反应机理。本论文的主要研究内容如下:  1.采用离子交换法制备出AgI/Ag3PO4光催化材料,运用XRD、SEM-EDS、TEM、XPS、DRS、PL等表征手段对材料进行测试分析。表征分析说明,AgI和Ag3PO4之间成功地形成异质结结构。DRS分析表明,在可见光区,AgI/Ag3PO4复合光催化材料比单体Ag3PO4有更佳的光吸收性能。在可见光作用下降解罗丹明B的实验表明该材料的活性明显高于单体Ag3PO4。AgI的负载量存在最佳点,当AgI含量为2Oat%时,复合催化剂显示出最佳的光催化活性,6min内的降解率可90%以上。通过动力学数据说明,AgI/Ag3PO4(20 at%)的反应速率和单体Ag3PO4相比快11倍左右。根据对光催化反应机理的研究发现,空穴氧化在光催化反应中起主导作用。  2.通过一步法成功制备出CNT/Ag3PO4复合可见光催化剂。采用XRD、SEM、TEM、XPS、FT-IR、Raman、DRS、PL、光电流等测试手段对CNT/Ag3PO4催化剂的结构,形貌和光学性质进行了表征。表征分析说明,所合成光催化剂即为CNT/Ag3PO4。光电流和PL分析表明CNT的引入能够有效地提高Ag3PO4基体材料的光生电子和空穴的分离效率。在可见光照射下,该光催化剂降解罗丹明B比单体Ag3PO4具有更高的活性,当CNT含量为0.1 wt%时,复合催化剂显示出最佳的光催化活性,12 min后的降解率可达90%以上。动力学数据表明,CNT/Ag3PO4(0.1 wt%)的反应速率比单体Ag3PO4快约2.5倍。根据光催化反应机理分析说明,低含量的CNT的引入有利于光生电子的转移,促进复合催化剂活性的提高。  3.通过一步法成功制备出GO/Ag3PO4复合可见光催化剂。利用XRD、XPS、SEM、FT-IR、DRS等表征手段对GO/Ag3PO4催化剂进行了分析。FT-IR和SEM分析说明,Ag3PO4纳米颗粒可以均匀地分散于GO表面,二者表面充分接触。DRS分析表明,GO/Ag3PO4光吸收边缘相较于单体Ag3PO4有明显红移。在可见光作用下GO/Ag3PO4材料降解罗丹明B的实验表明该光催化剂的活性明显高于单体Ag3PO4。GO的负载量存在最佳点,当GO含量为6wt%时,复合催化剂显示出最佳的光催化活性,12 min后的降解率可达90%以上。同时,对GO/Ag3PO4降解无色化学污染物双酚A性能也进行探索研究,并通过液质联用法分析发现,双酚A经过光催化反应,被降解为4-羟基苯甲酸甲酯。通过对光催化反应机理的研究发现,降解反应中起主要作用的为空穴。
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