【摘 要】
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石墨相氮化碳(g-C3N4)具有独特的电子结构和化学性能,是一种新型的非金属功能材料,在能源化工等领域受到广泛关注。本论文制备两种g-C3N4衍生物,对其催化鲁米诺化学发光性能进行了较详细的研究,进而建立了化学发光分析新体系和新方法。一、氧化型g-C3N4纳米片催化化学发光性能研究本研究采用改良的Hummer’s方法氧化剥离体相g-C3N4,得到氧化型g-C3N4(g-CNox)纳米片,并将所得g
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石墨相氮化碳(g-C3N4)具有独特的电子结构和化学性能,是一种新型的非金属功能材料,在能源化工等领域受到广泛关注。本论文制备两种g-C3N4衍生物,对其催化鲁米诺化学发光性能进行了较详细的研究,进而建立了化学发光分析新体系和新方法。一、氧化型g-C3N4纳米片催化化学发光性能研究本研究采用改良的Hummer’s方法氧化剥离体相g-C3N4,得到氧化型g-C3N4(g-CNox)纳米片,并将所得g-CNox用于催化luminol-H2O2化学发光体系。实验结果表明,g-CNox不但可显著催化luminol-H2O2化学发光反应,而且使luminol-H2O2产生持续的化学发光现象。通过电子顺磁共振谱等手段探讨了g-CNox对luminol-H2O2的催化反应机理,以及产生持续化学发光的原因。研究发现,g-CNox表面的含氧官能团是产生强化学发光和持续化学发光的主要原因。此外,利用luminol-H2O2-g-CNox体系可产生持续化学发光的特性,提出了一种非原位注射化学发光的检测模式。此新化学发光检测模式与传统原位注射检测模式相比,具有更好的测量精密度。本研究建立了一种持续化学发光新体系,此体系在化学发光传感检测中有良好的应用前景。二、Zn2+掺杂的g-C3N4催化化学发光性能研究金属元素的掺杂是调控g-C3N4性能的一种重要手段。本研究通过高温聚合法将Zn2+掺杂到g-C3N4的骨架中,得到了 Zn-g-C3N4复合材料,用于催化luminol-H2O2化学发光体系。实验结果表明,相比于单独的Zn2+和g-C3N4而言,Zn-g-C3N4复合材料的催化活性提高了 8倍。利用XRD等多种表征手段,证明了Zn2+通过与g-C3N4的N原子配位形成Zn-N键,并没有显著改变g-C3N4的类石墨结构。Zn2+掺杂显著提高g-C3N4催化性能可能是由于Zn2+加速了体系中电子的转移。此外,将此化学发光体系用于H2O2和爆炸物三过氧化三丙酮(TATP)的检测。本研究将原本没有化学发光催化活性的Zn2+掺杂到g-C3N4的骨架后,制备出高活性的催化材料,对于新型高效化学发光催化剂的设计具有一定的指导意义。
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