混合基质炭分子筛膜孔结构调控及气体分离性能研究

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  (1)首先制备类沸石咪唑骨架材料ZIF-8,然后添加到PMDA-ODA型聚酰胺酸溶液中,制得PMDA-ODA/ZIF-8混合基质聚合物膜,再经热解炭化制得PMDA-ODA/ZIF-8CMSMs。采用TG-FTIR、FTIR、XRD、N2和CO2吸脱附曲线对PMDA-ODA/ZIF-8CMSMs进行表征。研究了热解温度、热浸时间、ZIF-8含量和不同无机填料对膜气体分离性能的影响,探究了膜对不同动力学直径气体分子的渗透性能,研究了膜的老化性能和混合气体分离性能。TG-FTIR结果表明膜在热解过程中会释放出CO2,CO,CH4和H2O等物质,可增加炭分子筛膜的孔隙率;CO2吸附曲线对膜结构和孔隙度进行评价,证明PMDA-ODA/ZIF-8CMSMs有3.5?的超微孔;XRD表明炭分子筛膜由无定形炭向石墨炭过渡。在25℃、1bar下,热解温度为650℃,热浸时间为1h,ZIF-8含量为7wt%时,PMDA-ODA/ZIF-8CMSMs的CO2渗透系数为264Barrer,CO2/N2选择性为219,且分离性能远远地超过了2008年的Robeson上限。在长达120天的老化性能测试中,第100天CO2/N2的选择性高达248。
  (2)以木质素磺酸钠为原料,制得多级孔炭材料(HPC),然后掺杂到PMDA-ODA型聚酰胺酸溶液中,制得PMDA-ODA/HPC混合基质聚合物膜,再经热解炭化制得PMDA-ODA/HPC CMSMs。采用氮吸附对HPC的孔径分布进行表征。研究了HPC凝胶状前驱体的反应温度和反应时间、多级孔炭材料的活化时间、活化温度和KOH含量、HPC的含量对膜气体分离性能的影响;研究了膜对不同动力学直径气体分子的渗透性能;研究了膜的老化性能和混合气体分离性能。氮吸附表明HPC为多级孔炭材料。在25℃、1bar下,凝胶状前驱体的反应温度和反应时间分别为160℃和8h,活化时间、活化温度分别为2h和800℃,KOH含量为1g,HPC含量为5wt%时,PMDA-ODA/HPC CMSMs的CO2渗透系数为865Barrer;CO2/N2选择性为100,分离性能远远地超过了Robeson上限。在长达60天的耐老化性能测试中,第30天CO2/N2的选择性高达120。
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