AgBr基可见光光催化材料的制备及其性能研究

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光催化技术以太阳能为驱动力,主要反应产物为CO2和H2O,对保护环境和节约能源起着重要作用。但是,大多数单一光催化剂自身电子-空穴对极易发生复合,在可见光下光催化活性较低,通常对其进行元素掺杂、半导体复合和贵金属沉积等改性手段以改善其光催化性能。本文以AgBr为基础,制备AgBr/g-C3N4和Ag/AgBr/Ag3VO4复合光催化剂,以甲基橙(MO)等为目标污染物进行光催化性能的评价,并对其光催化降解机理进行研究。主要研究内容如下:(1)研究制备AgBr/g-C3N4复合材料,通过XRD、SEM、XPS、UV-Vis和PL对其组成、形貌及光电性能进行表征和分析,结果表明AgBr和g-C3N4完全偶联在一起形成异质结。研究AgBr和g-C3N4之间不同质量比对可见光催化活性的影响,结果表明,质量比为4:1的AgBr/g-C3N4在降解MO时降解率达93.44%,显著高于单一光催化剂的活性。同时,研究复合材料制备体系中温度和pH对复合材料光催化性能的影响,结果表明pH是影响光催化性能的主要因素,随着pH的增加,复合材料的光催化活性呈先增加后减小的趋势。活性物质捕获试验表明·O2是主要活性物质,而光催化活性的增强主要源于AgBr和g-C3N4之间界面的形成增强了电子-空穴对的分离。(2)采用连续沉淀法制备Ag/AgBr/Ag3VO4复合材料,通过XRD、SEM、XPS、UV-Vis和PL对复合材料的组成、形貌和光电性能进行表征和分析,结果表明,Ag、AgBr和Ag3VO4结合形成异质结。研究AgBr和Ag3VO4之间不同质量比对可见光催化活性的影响,发现在可见光(λ>420 nm)照射20 min后,质量比为5:1的复合材料光催化效果最佳,MO的降解率达到98.6%,降解效率分别是Ag/AgBr和Ag3VO4的2.2和96.5倍。系统的研究了复合材料制备体系中温度、光还原时间和pH对其光催化性能的影响,结果发现pH的变化引起复合材料组成和形貌的变化,使得光催化活性随着pH的增加出现先增大后减小的趋势,而温度和光还原时间对光催化性能影响较小。此外,活性物质捕获实验表明h+和·O2是反应中的主要活性物质,而PL和电化学性能测试的结果表明,光催化活性的增强主要归因于电子-空穴对的有效分离。研究发现,Ag/AgBr/Ag3VO4的光催化活性较AgBr/g-C3N4好,这主要得益于Ag/AgBr/Ag3VO4复合材料中Ag0相的引入,Ag0增强了可见光的吸收,且电子-空穴对在三相复合材料中分离更快,使得Ag/AgBr/Ag3VO4表现出更优异的活性。
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