【摘 要】
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近年来,微纳米马达在污水处理方面展示出广泛的应用,得到了各国科学家们的关注。然而,在该微纳米马达的应用过程中,依旧面临着实际应用中的诸多挑战,例如需要外加驱动马达运动的燃料、易对环境产生二次污染以及去除污染物种类单一等问题。为了解决以上问题,本研究设计并制备了利用污染物自身作为底物而无需外加燃料实现自驱动的漆酶马达,详细地研究了代表性工业污染物双酚A和刚果红对漆酶马达运动行为的增强效果,全面地分析
【基金项目】
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国家自然科学基金(No.52073071,No.51703043)
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近年来,微纳米马达在污水处理方面展示出广泛的应用,得到了各国科学家们的关注。然而,在该微纳米马达的应用过程中,依旧面临着实际应用中的诸多挑战,例如需要外加驱动马达运动的燃料、易对环境产生二次污染以及去除污染物种类单一等问题。为了解决以上问题,本研究设计并制备了利用污染物自身作为底物而无需外加燃料实现自驱动的漆酶马达,详细地研究了代表性工业污染物双酚A和刚果红对漆酶马达运动行为的增强效果,全面地分析了不同污染物对漆酶马达运动行为的影响因素,并通过引入脂肪酶拓展了漆酶马达降解污染物的种类,实现了稳定的、高效的和可循环的污染物降解。具体开展的工作如下:首先,制备出以四氧化三铁纳米粒子为核、介孔二氧化硅为壳的纳米马达基底材料,然后利用3-氨丙基三乙氧基硅烷和戊二醛为偶联剂进行表面改性实现对漆酶的固定化,从而构建出漆酶驱动的纳米马达。其次,探究了漆酶驱动的纳米马达在多种工业废水中的代表污染物中的运动行为,证明了漆酶马达在双酚A、刚果红溶液以及其混合溶液中能够展现出增强型布朗运动行为,其扩散系数分别从0.35±0.01μm~2 s-1(布朗运动行为)增长至1.16±0.02μm~2 s-1和1.4±0.03μm~2 s-1(增强型布朗运动行为)。此外,通过测试计算漆酶在不同条件下的催化常数(Kcat),详细地分析了漆酶马达展现出增强型布朗运动行为的机理。其次,为了进一步拓展漆酶马达降解污染物的种类,脂肪酶被引入到该漆酶马达表面。相比于漆酶马达,脂肪酶辅助的漆酶马达能够同时进行两种催化反应,因而展示出更高效的增强型布朗运动行为:在相同浓度的双酚A和三乙酸甘油酯混合溶液中的扩散系数增加到1.3±0.03μm~2 s-1(增长12.0%),在刚果红和三乙酸甘油酯混合溶液中的扩散系数增加到1.53±0.04μm~2 s-1(增长9.3%)。最后,该研究开展了漆酶马达在污水中降解多种污染物的实验,实现了在40 min时间内,对双酚A、刚果红和三乙酸甘油酯的完全降解。实验结果表明该漆酶马达具有良好的稳定性、循环性和高效性。综上,本论文首次揭示出漆酶具有利用污染物底物驱动纳米粒子运动的能力,证明了脂肪酶辅助的漆酶纳米马达能够高效地降解污水中的多种污染物,解决了目前微纳米马达处理污水时需要外加燃料、降解污染物种类单一等技术问题,为微纳米马达在环境修复领域的应用拓展了新思路,开辟了新途径。
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