钙钛矿型锰基催化剂结构调控及其催化碳烟燃烧性能研究

来源 :重庆大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liongliong486
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
柴油车尾气排放的颗粒物(PM)是引起环境问题的主要污染物之一,碳烟会导致严重的健康和环境问题。现在,对于柴油车尾气处理主要使用过滤技术,就是把柴油机颗粒捕集器(Diesel Particulate Filter,DPF)连接到柴油车尾气的排气管中间,来捕集、过滤掉尾气中的碳烟颗粒。DPF中的催化剂可以有效去除碳黑颗粒物,因此催化剂的研究是去除碳烟应用的关键。钙钛矿型复合氧化物催化剂是此类催化剂的重要组成部分,同时因其具有成本低、热稳定性高、组分灵活可调和可作为载体等优点,在DPF的应用中具有很大的潜力。本文以研究相对成熟、活性较好的LaMnO3复合氧化物为对象,并用碱土金属离子取代钙钛矿结构A位上La离子,探究不同元素、不同取代量对钙钛矿结构以及催化剂的氧化还原性的影响。在此基础上继续考察使用常规价态更低的Fe和Cu离子取代钙钛矿催化剂结构中B位Mn离子,同样探究B位取代对催化剂结构和氧化还原的影响,进一步验证催化剂对催化活性的影响因素。得到如下结论:  ①对制备的La1-xMxMnO3(M=Ba,Sr和Ca)催化剂的结构进行表征发现:在取代量x≤0.5时,Sr和Ca元素可以随意取代LaMnO3钙钛矿催化剂 A位上的La元素不改变钙钛矿的结构。对于Ba取代催化剂,在取代量x≤0.3时,Ba元素可以随意取代LaMnO3钙钛矿催化剂A位上的La元素,当取代量x>0.3时,催化剂出现新的晶型物质BaMnO3。与Ba和Ca元素取代催化剂相比,Sr取代催化剂具有更好的结构对称性。通过H2-TPR和O2-TPD表征手段来分析所制备催化剂的氧化还原性以及表面氧物种,结果表明Sr取代催化剂的表面具有更多的化学吸附氧,因此表现出更好的催化活性,其中La0.6Sr0.4MnO3催化剂的催化活性最好,催化燃烧碳烟的起燃点Ti只有356℃。  ②以La0.6Sr0.4MnO3钙钛矿催化剂为基础,采用相同方法制备一系列Fe元素B位取代催化剂,通过XRD,BET,FT-IR以及SEM等手段对催化剂的结构进行表征后发现,Fe元素可以很好的进入到钙钛矿催化剂的结构中。虽然Fe离子的引入导致B位离子出现不一致性,使BO6八面体的对称性降低不利于化学吸附氧的吸附,但是Fe离子的引入可以使催化剂表面氧空位增多,化学吸附氧增多,此类催化剂催化活性得到进一步提高。在所有Fe离子取代催化剂中,La0.6Sr0.4Mn0.9Fe0.1O3具有最好的催化活性,催化燃烧碳烟的起燃点只有343℃。  ③同样的方法考察常规价态更低的Cu元素对催化剂晶型结构、物种组成以及活性的影响。依然采用以上方法,制备一系列Cu元素取代催化剂,通过XRD, BET,FT-IR以及SEM对催化剂的结构进行表征发现,Cu元素可以很好的进入到钙钛矿催化剂的结构中,使催化剂的结构出现不同程度的畸变。同样,Cu元素的引入也会促使催化剂中BO6八面体的对称性降低,不利于催化活性提高。另外,Cu元素的常规价态更低,导致钙钛矿催化剂中B位上活性组分Mn离子的价态从+3和+4价提高到更高价态,因此活性组分Mn4+/Mn3+离子对减少。同时,高价Mn离子需要更多的配位氧,使催化剂表面的化学吸附氧减少。这些因素都会导致Cu元素取代B位上的Mn元素得到的双取代催化剂催化氧化燃烧碳烟的活性降低。
其他文献
【摘要】在知识大爆炸的信息时代,人们获取信息的途径由单一转向多元,面对海量的信息和立体化的传播通道,大学生对媒介素养的认识不够深入,只是停留在对媒介素养的表层认识,媒介素养教育仍然不够完善,作为信息消费的主要群体,大学生尤其需要提高自身的媒介素养。因此,本文通过问卷调查,选择海南省5所高校进行调查,分别从大学生对媒介的认知、大学生对媒介的接触、大学生对媒介的态度及其对媒介的运用这几个方面做了具体的
作为网络自制内容重要组成部分的自制节目,如何在日益激烈的种群内外竞争中获得发展.是当下新媒体研究的热点。本文以爱奇艺现象级自制节目《奇葩说》为例,剖析当下自制节目
介绍了黑龙江省马铃薯的播种技术,从基肥、种肥的施用,适期早播,播种方法和合理密植4个方面进行了介绍。 Introduced potato sowing technology in Heilongjiang Province,
近红外光谱技术具有方便、快速以及无损分析等优点,在很多领域得到了广泛应用。然而,近红外光谱吸收较弱、谱峰较宽且重叠严重,因此近红外光谱技术的定性定量分析需要借助于化学
自然界中存在的许多性能优异的天然超疏水表面吸引着材料科学家越来越密切的关注。大量研究表明,固体材料表面是否能够呈现出优良的超疏水性,主要取决于材料表面是否同时存在有
从今年 3月份开始 ,甘肃省委组织部决定实行部长接待日制度 ,以此作为认真贯彻落实江泽民同志“三个代表”重要思想和十五届六中全会精神 ,转变工作作风和领导作风 ,密切党群
本文以1-氮杂螺[4,n]烷(n=4,5)环系的不对称构建新方法研究为核心研究内容,继而开展了蔓生百部生物碱Stemonamine的氮杂环系构筑新方法的探索性研究,分为以下两部分内容:第一章论述
2002年,在生产经营形势面临着重重困难与压力的情况下,大港油田集团公司党委提出,以江泽民同志“三个代表”重要思想为指导,以服务企业中心工作、提高企业经济效益沟目的,以
镍和钴的硒化物纳米材料在催化剂、传感材料、磁性材料以及电池等方面有着极其广泛的应用。开发新型的镍、钴化合物以及深入研究它们在各领域中的应用具有十分重要的意义,将有
幼时多病,经常使用抗菌素,以致大夫对我说:“十年内你不要再用抗菌素了,因为你体内产生了抗药性。”从此我才知道,治病不仅要对症下药,而且要用药有方,即使灵丹妙药,用法不