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柴油车尾气排放的颗粒物(PM)是引起环境问题的主要污染物之一,碳烟会导致严重的健康和环境问题。现在,对于柴油车尾气处理主要使用过滤技术,就是把柴油机颗粒捕集器(Diesel Particulate Filter,DPF)连接到柴油车尾气的排气管中间,来捕集、过滤掉尾气中的碳烟颗粒。DPF中的催化剂可以有效去除碳黑颗粒物,因此催化剂的研究是去除碳烟应用的关键。钙钛矿型复合氧化物催化剂是此类催化剂的重要组成部分,同时因其具有成本低、热稳定性高、组分灵活可调和可作为载体等优点,在DPF的应用中具有很大的潜力。本文以研究相对成熟、活性较好的LaMnO3复合氧化物为对象,并用碱土金属离子取代钙钛矿结构A位上La离子,探究不同元素、不同取代量对钙钛矿结构以及催化剂的氧化还原性的影响。在此基础上继续考察使用常规价态更低的Fe和Cu离子取代钙钛矿催化剂结构中B位Mn离子,同样探究B位取代对催化剂结构和氧化还原的影响,进一步验证催化剂对催化活性的影响因素。得到如下结论: ①对制备的La1-xMxMnO3(M=Ba,Sr和Ca)催化剂的结构进行表征发现:在取代量x≤0.5时,Sr和Ca元素可以随意取代LaMnO3钙钛矿催化剂 A位上的La元素不改变钙钛矿的结构。对于Ba取代催化剂,在取代量x≤0.3时,Ba元素可以随意取代LaMnO3钙钛矿催化剂A位上的La元素,当取代量x>0.3时,催化剂出现新的晶型物质BaMnO3。与Ba和Ca元素取代催化剂相比,Sr取代催化剂具有更好的结构对称性。通过H2-TPR和O2-TPD表征手段来分析所制备催化剂的氧化还原性以及表面氧物种,结果表明Sr取代催化剂的表面具有更多的化学吸附氧,因此表现出更好的催化活性,其中La0.6Sr0.4MnO3催化剂的催化活性最好,催化燃烧碳烟的起燃点Ti只有356℃。 ②以La0.6Sr0.4MnO3钙钛矿催化剂为基础,采用相同方法制备一系列Fe元素B位取代催化剂,通过XRD,BET,FT-IR以及SEM等手段对催化剂的结构进行表征后发现,Fe元素可以很好的进入到钙钛矿催化剂的结构中。虽然Fe离子的引入导致B位离子出现不一致性,使BO6八面体的对称性降低不利于化学吸附氧的吸附,但是Fe离子的引入可以使催化剂表面氧空位增多,化学吸附氧增多,此类催化剂催化活性得到进一步提高。在所有Fe离子取代催化剂中,La0.6Sr0.4Mn0.9Fe0.1O3具有最好的催化活性,催化燃烧碳烟的起燃点只有343℃。 ③同样的方法考察常规价态更低的Cu元素对催化剂晶型结构、物种组成以及活性的影响。依然采用以上方法,制备一系列Cu元素取代催化剂,通过XRD, BET,FT-IR以及SEM对催化剂的结构进行表征发现,Cu元素可以很好的进入到钙钛矿催化剂的结构中,使催化剂的结构出现不同程度的畸变。同样,Cu元素的引入也会促使催化剂中BO6八面体的对称性降低,不利于催化活性提高。另外,Cu元素的常规价态更低,导致钙钛矿催化剂中B位上活性组分Mn离子的价态从+3和+4价提高到更高价态,因此活性组分Mn4+/Mn3+离子对减少。同时,高价Mn离子需要更多的配位氧,使催化剂表面的化学吸附氧减少。这些因素都会导致Cu元素取代B位上的Mn元素得到的双取代催化剂催化氧化燃烧碳烟的活性降低。