【摘 要】
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水环境中氨氮含量的不断积累不仅会对生态环境造成负面影响,还会危害人体健康,吸附法被认为是较经济有效的氨氮去除技术。而沸石因为拥有丰富的空穴孔道以及特殊的晶体结构,其作为吸附剂表现出了许多优异的性能,据报道,沸石全球市场每年可达180万吨。然而在天然沸石开采、加工过程中会产生大量的废料——天然沸石粉,这部分细粉不能作为市场上的产品,并且具有粉尘危害,还会对加工效率、处置成本、环境等方面带来不利影响。
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水环境中氨氮含量的不断积累不仅会对生态环境造成负面影响,还会危害人体健康,吸附法被认为是较经济有效的氨氮去除技术。而沸石因为拥有丰富的空穴孔道以及特殊的晶体结构,其作为吸附剂表现出了许多优异的性能,据报道,沸石全球市场每年可达180万吨。然而在天然沸石开采、加工过程中会产生大量的废料——天然沸石粉,这部分细粉不能作为市场上的产品,并且具有粉尘危害,还会对加工效率、处置成本、环境等方面带来不利影响。此外,由于天然沸石含有石英或金属等杂质,其吸附能力受到限制,因此本研究提出了利用廉价的天然沸石粉为原料合成具有更高阳离子交换能力的沸石——W沸石,初步探究了W沸石粉体成型的条件,并进一步采用W沸石粉与W沸石球对水中氨氮的去除效能进行了研究,验证其应用的可行性。研究结果具体如下:（1）由于天然沸石结构稳定,采用直接法以天然沸石为原料合成W沸石的效率比较低,在反应温度为T=150℃,K2O/SiO2=1.5,H2O/SiO2=20,SiO2/Al2O3=5.88,反应时间t=8h时,研究所得的最高产率为36.79%;采用两步法合成W沸石时,碱熔融对天然沸石的激活效率高于热处理,在碱熔融—水热反应的合成路线下,W沸石的最佳合成条件为:SiO2/Al2O3=5.88,K2O/SiO2=0.4,H2O/SiO2=35,反应温度T=150℃,反应时间t=16h,同时引入搅拌条件,此时W沸石的产率为75.04%,通过X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、X射线荧光（XRF）、和阳离子交换容量（CEC）等分析手段对W合成沸石进行了表征,结果表明,该方法得到的W沸石纯度较高,具有典型的四角形棱柱晶体形貌,阳离子交换容量可达323.8 meq NH4+/100g,硅铝元素仍然是其主要化学成分（Si/Al=2.66）。（2）本研究的W沸石粉体成型实验表明,水量与粘合剂含量对粉末成型有着重要的影响。实验最优用水量为70%,此时可形成形状良好的沸石颗粒,并且随着粘合剂含量由15%提高到35%,颗粒的机械强度增大,散失率相应地由96%显著下降到19%;（3）在氨氮初始浓度为120mg/L的50mL溶液中,W沸石粉与W沸石球吸附氨氮的最适宜条件均为投加量16g/L、溶液初始pH=6-7,反应时间360min;通过吸附动力学与吸附等温模型拟合的结果表明,W沸石粉与W沸石球对氨氮的吸附过程相似,准二级动力学均能更好地拟合吸附数据,氨氮在W沸石上以化学吸附为主,吸附过程符合颗粒内扩散过程;在常温下,两种材料的吸附数据更符合Langmuir Vageler模型,此时的最大吸附容量分别为:W沸石粉,34.374mg/g;W沸石球,25.430mg/g。（4）对比原样天然沸石粉、W沸石粉与W沸石球三种材料对氨氮的交换性能,可知W合成沸石粉（34.374mg/g）对氨氮的吸附容量相比天然沸石（8.178mg/g）有了极大的提高,说明了W沸石具有更好的吸附应用潜能,而W沸石粉成型后由于比表面减小了,沸石颗粒上的活性吸附位点数量下降,对吸附容量（25.430mg/g）造成了一定损失,但W沸石球仍然具有良好的吸附能力。
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