飞秒激光脉冲由于其高的激光峰值强度、超短的持续时间以及极高的瞬时功率等特点，广泛应用于各种非线性光学材料性质的研究。有机材料具有易于合成、机械性能好、大的光学非线性、高的激光损伤阈值以及超快的时间响应等特点，在光通信、光计算、光存储、光全息、激光医疗和激光武器等领域有广泛的应用，成为目前功能材料的研究热点之一。对有机材料的飞秒非线性动力学的研究可以增强对有机分子结构和性能之间关系的认识，为光子学器件的集成化提供理论支持。　　本论文采用时间分辨光克尔效应技术研究了飞秒激光脉冲与苯类有机分子系统的相互作用，讨论了苯、邻二甲苯、甲苯和硝基苯四种苯类有机分子在飞秒脉冲下的光学非线性动力学特性。　　本论文首先采用德拜弛豫理论分析了在飞秒激光脉冲的激励下非线性介质中存在的响应机制，包括电子的瞬态响应、分子间运动的响应以及分子内运动的响应。讨论了不同的响应机制对时间分辨光学克尔效应理论曲线的影响以及不同的参量对时间分辨光学克尔效应信号的影响。在理论分析的基础上，通过时间分辨光克尔技术，用130 fs脉冲宽度，800 nm波长的激光脉冲实验研究了纯净的液体苯、邻二甲苯、甲苯以及硝基苯的三阶光学非线性动力学过程，发现这四种有机试剂在飞秒脉冲下的三阶光学非线性都包含四部分的贡献，即电子的瞬态响应、分子振动、分子的重新定向运动以及分子中感应偶极子的相互作用。各响应机制对应的弛豫时间按照苯、甲苯和硝基苯的次序依次变长，苯和邻二甲苯则表现为相似的动力学过程。　　本论文通过分析实验观察到的弛豫时间的变化规律，讨论了有机试剂苯环上的取代基、液体的粘度、分子转动体积以及分子的转动对三阶光学非线性动力学过程的影响。通过 Debye-Stokes-Einstein关系描述了这四种有机试剂的定向弛豫过程；利用取代基效应对苯环上π电子密度的影响分析了苯、邻二甲苯、甲苯和硝基苯的弛豫过程；通过对分子沿不同转轴的转动惯量的计算分析了分子转动对称性对弛豫过程的影响。