石墨烯是一种由碳原子紧密堆积成二维蜂窝状结构的新型碳纳米材料。石墨烯因具有优异的电学和光学特性,在微电子和光电子领域具有巨大的应用前景。化学气相沉积(CVD)法可制备大面积、低成本、高质量的石墨烯薄膜,因而成为石墨烯微电子与光电子器件领域最有前景的石墨烯制备方法之一。由于石墨烯的结构将显著影响其物理性能,因此探索CVD石墨烯的可控制备,以及深入理解其结构对石墨烯电学和光学的影响机制,对CVD石墨烯在电子和光电器件上的应用具有重要的意义。虽然当前关于石墨烯的生长和性能研究已经有了很大进展,但无论是在机制的基础研究上,还是器件的实际应用上仍然有不少关键性问题亟需攻克。本论文以单层和双层石墨烯为研究对象,在理解晶畴、层数、堆垛以及缺陷等石墨烯结构形成机制的基础上,实现CVD石墨烯的可控制备并进一步研究其结构对石墨烯性能的影响规律,最终研制了基于石墨烯场效应晶体管的太赫兹调制器。主要的研究结果如下:1.针对目前CVD大面积单层石墨烯均一性差的缺点(双层点区域的出现),通过对“铜原子表面石墨烯生长—铜原子/石墨烯升华—新铜原子表面石墨烯再生长”动态平衡的有效控制,在铜箔上实现了高质量均一的大面积单层石墨烯薄膜。研究结果表明,由于多晶铜箔衬底表面存在大量凹凸不平的缺陷,甲烷极易在这些缺陷处裂解形成双层石墨烯点,双层石墨烯点的存在,不仅影响其大面积石墨烯薄膜的均匀一致性,还会使石墨烯表面散射增强,从而导致石墨烯电学性能的下降;为了抑制双层石墨烯点的形成,提出在1000 oC高温下,采用120分钟以上超长的石墨烯生长时间(超过常规生长时间的5~10倍),通过“甲烷在铜箔表面催化裂解形成石墨烯、铜原子/石墨烯升华、甲烷在新露出的铜原子表面催化裂解形成新的石墨烯”的超长时间动态平衡过程,使得铜箔表面趋于平坦化(凹凸不平的缺陷减小甚至消失),进而有效抑制双层石墨烯点的形成,最终在铜箔表面获得大面积均一、无双层点的单原子层石墨烯薄膜。电学测试表明,通过提高石墨烯薄膜的均匀性和一致性,使石墨烯的载流子迁移率从~1000 cm2/V-s提高到~2500cm2/V-s。2.针对目前CVD大面积石墨烯(多晶)的晶畴小的缺点,通过调控石墨烯晶畴的形核密度和生长过程,制备出大畴的大面积单层多晶石墨烯薄膜。研究结果表明,稀释甲烷的浓度及流量可调控石墨烯晶畴的形核密度,铜箔衬底温度及生长时间可调控单个石墨烯晶畴的尺寸及多个石墨烯晶畴的合并过程。通过工艺优化,实现了毫米级石墨烯大畴的可控生长,制备了由大畴合并形成的大面积单层大畴石墨烯薄膜;由该薄膜研制的晶体管场效应迁移率高达4542.5 cm2/V-s、开关比高达13.7,这为研制高迁移率,高开关比的石墨烯晶体管器件打下了材料基础。3.提出了一种基于癸硼烷辅助催化裂解制备大面积旋转堆垛双层石墨烯薄膜的新方法,并首次实验验证了小角度双层石墨烯在垂直电场下具有电学传输带隙。研究结果表明,通过引入癸硼烷作为助催化剂,有效地促进了甲烷在铜箔上的催化裂解,在种子限定和自限制生长机制下获得了以小角度为主的旋转堆垛双层石墨烯;在外加垂直电场作用下,该双层石墨烯的狄拉克电阻RDirac随平均电势场Dave的增强而增大,这表明该双层石墨烯具有电学传输带隙,且可受外加电场调制。4.通过一次成核的方法,制备了上下两层一致的旋转堆垛大畴双层石墨烯,解决了现有双层石墨烯晶畴上下两层形状与大小不一致的问题。研究结果表明,采用癸硼烷为助催化剂,并通过对稀释甲烷流量、生长温度及时间的调控,在成核初始阶段直接获得了双层石墨烯畴核(一次成核),并进而在初始双层畴核上生长出上下两层一致的双层石墨烯晶畴,其旋转角度为29.8°;进一步通过工艺优化,获得了1.2 mm的大角度旋转堆垛双层石墨烯大畴。5.研制出基于共平面栅石墨烯晶体管的高性能柔性太赫兹调制器。研究结果表明,设计并研制的以PET为衬底、石墨烯为导电沟道、离子胶为栅介质的共平面栅晶体管太赫兹调制器,其最大调制深度为22.4%、损耗小于1.2 dB;该调制器在平整状态和弯曲状态下均具有优异的调制稳定性,在经过弯折1000次以后,该器件仍具有与弯折前同样的调制深度和调制稳定性。