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电磁波与金属纳米材料相互作用时表现出体相金属材料(bulk metal)所不具备的光学性能,引发一系列新效应和新现象,例如表面等离子体(SurfacePlasmons)和能实现自然媒质所不具备的新型电磁特性的电磁超介质(Meta-materials)。随着纳米制造技术方面的发展,人们基本上能实现具有任意形状或结构的金属纳米材料的制备,因此也加速了这些新兴学科或领域的发展。传统的表面增强拉曼光谱(Surface Enhanced Raman spectroscopy,SERS)基底的拉曼信号的重现性和稳定性较差,严重制约了表面光谱技术的广泛应用。因此基于金属纳米材料的表面等离子体性能,人为设计结构单元实现高电磁场增强,高稳定性和重现性的SERS基底目前已被广泛研究。本文主要是设计一种金纳米环-SiO2-金膜的周期性阵列结构,并研究了在表面等离子体模式耦合下的双带共振性能及相应的电场分布。该结构双带的高SERS增强因子在表面光谱技术方面具有潜在的应用价值。
本文一共分为五个部分。绪论部分主要介绍了SERS的发展由来及研究现状,并在此基础上提出了本论文的工作设想和主要内容。第二部分主要介绍金属纳米材料的表面等离子体性能以及局域场增强效应。第三部分则主要介绍了离散偶极子近似(Discrete dipole approximation,DDA)的理论基础,并分析了其模拟计算金属纳米材料电磁性能的有效性。第四部分则借助DDSCAT7.0的仿真工具,具体讨论了金纳米环-SiO2-金膜结构的光学性能。首先,与没有金膜相比,由于金纳米环与其在金膜中感应的镜像电荷之间的相互作用,该结构有着更高的局域场强增强因子,并且带来了近乎完美的吸收。其次,金纳米环周期性阵列作为光栅能耦合垂直入射光激发出表面等离子体激元(Surface Plasmon Polaritons,SPP)。通过改变周期调节SPP与LSPR发生强烈耦合,在强烈耦合条件下,该结构表现出双带共振和进一步的局域电场增强,SERS增强因子可以分别达到1.5×107和1.4×106。第五章为全文总结与展望。
本论文工作的创新点及主要成果有以下三个方面:
1.以往的SERs基底往往局限于单个的金属纳米颗粒以及单带的局域电场增强。本论文提出的金纳米环-SiO2-金膜的周期性阵列结构实现了双带的局域电场增强。另外,98%的吸收系数为目前的完美吸收体以及薄膜太阳能电池方面的研究提供了参考价值。
2.目前,离散偶极子近似方法主要用于研究单个金属纳米颗粒的光学性能,对周期性的金属纳米结构的研究还比较少。本论文则通过与一些已经公开发表的有实验数据的文献的结果相比较,分析了用离散偶极子近似方法研究周期性金属纳米结构电磁性能的有效性。
3.从理论上系统的分析了金属纳米材料的表面等离子体模式以及相应的局域场增强效应,并指出等离子体模式之间的耦合效应是提高SERS增强因子的关键因素。