不同形貌铀氧化物的制备及其吸附PVA与催化环己烷脱氢的性能

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铀是一种放射性元素。随着核工业的发展,对提取235U后剩余大量贫铀这一“废料”的利用已成为涉核国家急于解决的重要问题。同时,当前环境污染问题日趋严重:其中,应用广泛的聚乙烯醇(polyvinyl alcohol,PVA),是一种难以生化降解的水溶性大分子。水中PVA可使粘度加大,表面泡沫增多、影响水体复氧能力及微生物健康,还会影响重金属的迁移,带来一系列环境问题。此外,液态有机物环己烷的储氢容量高达7.1 wt%,在储氢与供氢过程中均无CO与CO2的释放,是储存与输运H2的良好媒介。目前,基于苯加氢合成环己烷的储氢工艺已较为成熟,而供氢工艺则因缺乏高效廉价的环己烷脱氢催化剂困难重重。结构丰富的铀氧化物,与多种分子可产生适宜的相互作用。着眼于“变废为宝”,本研究制备了不同形貌的铀氧化物,进而测定其吸附PVA的性能。考虑到铀是多变价元素,其氧化物的氧化还原能力易于调变。为进一步拓展铀的应用,拟结合铀氧化物的H2-TPR研究,初步评价其用于环己烷催化脱氢的性能。本论文主要研究内容如下:1.采用水热合成法成功制备了片状、棒状、球状和腰鼓状的铀氧化物。对不同形貌的铀氧化物进行了SEM、XRD、H2-TPR、BET等表征,进而基于高分辨TEM,鉴定不同形貌铀氧化物主要暴露的晶面。2.考察了形貌对铀氧化物吸附聚乙烯醇的影响。分别以棒状、球状和片状铀氧化物为吸附剂,在相同条件下吸附聚乙烯醇的实验,比较四者的差异。对吸附动力学与热力学进行分析,并确立最佳吸附聚乙烯醇的条件。3.评价了铀氧化物对于环己烷脱氢反应的催化能力。分别以棒状、球状和片状铀氧化物为催化剂,在相同条件下进行环己烷脱氢的实验,将催化性能与其H2-TPR特性关联,初步分析其催化环己烷脱氢的构效关系。
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