多级孔碳材料:双致孔剂法优化制备及电容器性能研究

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随着全球经济的飞速发展,世界各国面临着能源消费的急剧增长和传统化石能源的消耗,人类健康以及能源使用都面临着严峻挑战。因此迫切需要发展环保型以及高性能的储能和转换设备。双电层电容器(Electric Double-Layer Capacitors,简写为EDLCs)因为自身的优势比如循环充放电的寿命高、功率密度大等已经跃进广大研究人员的视野内。但是它也有着能量密度低的问题,因此极大地限制了发展应用。因此,必须找寻廉价易得,比表面积大,有利于电荷储存的材料作为EDLCs电极材料以提高电化学储存性能。多级孔隙碳材料具有丰富和发达的孔结构,高表面结构改性,大比表面积,可调孔径和广泛的来源,低价格等优势,被认为是EDLCs电极材料最具有研究价值的材料之一,而合成工艺对多级孔碳材料的表面结构形貌、孔尺寸结构分布、石墨化程度、活性位点缺陷程度、表面官能团组成等起着至关重要的影响,在此基础下,本论文围绕双致孔剂法对多孔碳材料的优化制备以及多级孔碳材料电容器性能研究开展了以下工作:(1)C3N3Na3S3/KOH双致孔剂法制备多级孔碳材料及其电容器性能研究。以三聚硫氰酸三钠盐(C3N3Na3S3)和氢氧化钾(KOH)为双致孔剂,以蛋黄为原料,合成了具有丰富蓬松多孔的碳材料样品(ETK-700-1),表现出优异的EDLCs性能。在1 mol L-1 H2SO4三电极体系下,比电容为549 F g-1(1 A g-1),比电容为288.6 F g-1(30A g-1);电容保持率分别为96.3%(1000循环)和94.5%(10000循环)。在两电极体系下,功率密度(P)可以达到6007.7 W kg-1(30 A g-1时),能量密度(E)可以达到12.7W h kg-1(0.5 A g-1时)。(2)C3H6N6/KOH双致孔剂法制备多级孔碳材料及其电容器性能研究。以三聚氰胺(C3H6N6)和KOH协同作为双致孔剂,以枸杞为生物质前驱体,经过高温热解碳化再进行活化造孔过程,合成了拥有发达丰富孔隙结构的多级孔材料样品。代表性样品(LMK-700-1)展现出了高的比表面积(3343.80 m2 g-1),且电流密度为1 A g-1和30 A g-1时,分别显示出了较高的比电容(520.0 F g-1,291.0 F g-1),电容保持率为97.8%(Im=1 A g-1,1000循环),在30 A g-1时为96.8%(10000循环)。两电极测试体系条件下,E值可达12.5 W h kg-1(0.5 A g-1时);P值达5304.6 W kg-1(30 A g-1时)。(3)C10H14N2Na2O8/KOH双致孔剂法制备多级孔碳材料及其电容器性能研究。乙二胺四乙酸二钠(C10H14N2Na2O8)和KOH当做双致孔剂,以原料易得、价格低廉的生物质核桃壳为碳源,制备出了具备高电化学性能的多级孔碳材料(WDK-700-1)。其拥有最佳的比电容(在1 A g-1,1 mol L-1 H2SO4,比电容为557.8 F g-1)和倍率性能(在30 A g-1,1 mol L-1 H2SO4,比电容为291.0 F g-1),促进了电化学电容器高储能性能材料的指导合成与筛选。
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