以天然凹凸棒石为原料合成沸石分子筛及其应用

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沸石分子筛是一类硅铝酸盐晶体,具有独特的孔道结构、大的比表面积、强的离子交换能力、高的热稳定性和水热稳定性能以及出色的择形能力,在工业上已经被广泛的用作吸附剂、离子交换剂和催化剂。通常情况下,沸石分子筛的合成是通过水热方法得到的,在实验室中使用的原料一般是纯化学物质。工业上出于经济和环保因素考虑,一般采用水玻璃、天然矿土资源或工业废料为原料(例如高岭土、硅藻土等)来合成常规的沸石,如ZSM-5,A型,X型,Y型沸石。因此,研究使用更多天然矿土或废料为原料合成沸石分子筛依旧具有一定的实际意义和研究价值。在诸多的沸石分子筛中,ZSM-5沸石分子筛在催化裂化过程(FCC)具有非常重要的应用价值,ZSM-5的参杂改性等对于提高烯烃的产率和选择性具有至关重要的作用。传统的制备FCC的高效添加剂的方法是向ZSM-5沸石分子筛引入过渡金属元素。但是,此方法制备工程一般比较复杂,并且通常都采用纯的化学试剂作为原料。因此,探索使用简单方法来制备此类催化剂具有极其重要的意义。为了探索使用新的矿土资源来合成常规沸石分子筛,以及使用简单方法制备高效FCC催化剂,本文研究了以凹凸棒石为原料,通过简单的前处理来合成高硅、低硅沸石分子筛;以及以凹凸棒石为硅源、铁源和钛源,一步法制备含有Fe和Ti杂原子的ZSM-5沸石分子筛催化剂。论文第一章详细介绍了沸石分子筛、沸石分子筛的意义及研究现状。包括沸石分子筛的基本概念、沸石分子筛的结构、沸石分子筛的合成和合成机理以及凹凸棒石矿土简介,并阐述了本论文的立题依据和研究内容。论文第二章主要研究了天然凹凸棒石的前处理。主要包括对凹凸棒石预处理的处理条件,和凹凸棒石在处理前后的形貌特征、晶体结构改变、元素组成变化以及吸附性能等。论文第三章主要研究了以凹凸棒石为原料合成高硅ZSM5、ZSM-22沸石分子筛和低硅A型、X型沸石分子筛。系统研究了以凹凸棒石为原料合成这四种沸石分子筛的合成条件,并细致地表征了凹凸棒石转化为沸石分子筛的晶化过程,最后也对产物的形貌、元素组成以及晶体结构等方面进行了表征。论文第四章主要研究了以凹凸棒石为硅源、铁源和钛源,一步法合成Fe/Ti-ZSM-5沸石分子筛。主要研究了合成体系的晶化过程,并对合成的样品的催化性能进行了对比测试,表明此方法制备的催化剂在FCC催化过程中对提高烯烃的产率和选择性方面表现出优异的性能。
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