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颗粒物组分对Th和Pa同位素的分馏是影响231Pa/230Th和234Th/238U等作为海洋颗粒动力学指标的关键因素,亦是当前同位素海洋学研究的焦点问题之一。论文通过实验室模拟研究了21种无机及有机颗粒物对234Th和233Pa的吸附作用以及分馏效应,并进行了无机-有机颗粒物协同作用下Th和Pa同位素的吸附行为研究。同时,在热带太平洋、印度洋中部及西南部海域、南大洋印度洋扇区、南海以及台湾海峡等海域进一步探究了颗粒物中生源组分POC和BSi在234Th清除和输出过程中的作用。得到以下主要研究结果:
(1)纯颗粒物组分对Th和Pa的吸附作用:化学组成不同或化学组成相同但结构不同的颗粒物对Th和Pa的吸附及分馏作用存在显著差异。CaCO3对Th的吸附能力强于SiO2,但对Pa的吸附能力弱于SiO2。MnO2和Fe2O3对两种核素的吸附能力均强于其它颗粒物,两种颗粒物对Pa和Th的分馏因子FPa/Th分别为0.19和0.72。有机组分对Th的吸附能力均强于Pa,对Th吸附能力的强弱顺序为:甲壳素>腐殖酸>葡聚糖>卡拉胶,对Pa吸附能力的强弱顺序为:葡聚糖>甲壳素>腐殖酸>卡拉胶。陆源颗粒物对Th的吸附能力强于Pa,分馏因子FPa/Th变化范围为0.04-0.51,对Th和Pa分馏作用的强弱顺序为:β-Al2O3>凹凸棒土>高岭土>4A分子筛原粉>Al(OH)3>蒙脱石>3A分子筛原粉>α-Al2O3。添加葡聚糖的二元体系中,无机颗粒物表现出葡聚糖对Th和Pa的吸附特征,即各种不同类型的无机颗粒物对Th(或Pa)的分配系数lgKd值都趋于同一水平,与所加入有机质的lgKd值接近。
(2)不同海域颗粒物组分对234Th的清除:不同海域控制234Th清除的生源组分并不相同。印度洋上层水体中,234Th的清除速率与POC和BSi表现出多元线性相关,即生源组分POC和BSi共同影响234Th的清除。热带太平洋上层水体中,BSi是影响234Th清除和输出作用的主要生源组分,POC和234Th的清除和输出速率没有明显的关系。南海真光层水体中,234Th的清除和输出速率与POC和BSi均未表现出相关性。台湾海峡水体中,生源组分BSi与234Th的清除和输出速率均表现出显著的相关性。
(3)不同海域表层海水中234Th对生源颗粒物的示踪:热带太平洋表层水中234Th的清除、聚合及输出速率都表现出自西向东增加的特征。BSi的输出速率从0.1±0.1μmol m-3 d-1变化至168±22μmol m-3 d-1,达到几个数量级的差异。热带东太平洋表层水较中太平洋具有更高的BSi输出速率。赤道中印度洋比印度洋西南部亚热带海域具有更高的234Th清除和输出速率以及POC和BSi输出速率。印度洋东南部海域比热带太平洋和印度洋中部及西南部海域具有更高的POC和BSi输出速率,其BSi的输出速率最高可达1105±304μmol m-3 d-1,且表层水中234Th的清除和输出速率及POC的输出速率都表现为自南向北的增加,而BSi的输出速率却呈现自南向北降低的趋势。
(4)不同海域真光层中234Th对生源颗粒物的示踪:热带中太平洋真光层比东太平洋具有更高的234Th输出通量。印度洋西南部亚热带海域真光层234Th的输出通量高于印度洋中部海域,中部和西南部海域真光层POC的输出通量分别为1.6 mmol m-2 d-1和3.2 mmol m-2 d-1。南海234Th/238U比值分布揭示了该海域真光层的双层结构,234Th亏损最强的水层出现在50-75 m。234Th的输出通量表现出南高北低的趋势。台湾海峡水柱中溶解态和颗粒态234Th的停留时间随着离大陆距离的增加而增大,平均停留时间分别为7.8d和7.0d。234Th的输出通量则随离大陆距离的增加逐渐降低,BSi的输出通量介于1.5±0.4 mmol m-2 d-1和170±28 mmol m-2 d-1之间,平均值为26.2 mmol m-2 d-1,且BSi输出通量在近岸区域较高,随着离大陆距离的增加而降低。