厦门市大气汞干湿沉降及汞污染源的探究

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大气汞是危害人体健康的毒性污染物。大气中不同形态的汞具有不同的理化特性,颗粒态总汞TPM(Total particulate mercury)沉降速率高,能在排放源附近沉降,对区域内的生态环境造成较大的危害;大气气态总汞TGM(Total gaseousmercury)因其具有较低的水溶性和沉降速率,可在大气中停留0.5-2年,能够进行长距离传输,被认为是全球性污染物。目前欧美地区已经广泛地建立起汞监测网络,虽然国内的大气汞监测也陆续开展起来,但是长时间持续监测尚不多见。本研究基于实验室前期的研究成果,于2014年8月至2016年2月在厦门大学思明校区及翔安校区设点监测TGM、TPM,同时利用HYSPLIT模型及ArcGIS软件探讨不同轨迹的大气气团的影响,并基于排放因子法和既有的统计数据核算厦门市人为汞排放量,以进一步了解厦门市大气汞的时空变化特征和可能存在的污染源。结果如下:  监测表明,思明校区和翔安校区TGM浓度分别3.58±1.30ng/m3和3.14±1.29ng/m3,低于国内典型的工业及矿业城市,但二者的监测值却是北半球大气汞背景浓度的1.8-2.4倍;而两个监测点的TPM浓度分别为168.50±90.83pg/m3和211.52±115.35pg/m3,都超过全球颗粒态汞背景值的2倍。  厦门市大气汞浓度具有明显的时间分布特征,整体呈现出温暖月份浓度较低、寒冷月份浓度较高,冬春季浓度高、夏秋季浓度低的趋势。季风的变化是影响大气汞浓度月度及季节变化的主要因素,来自北方的气团中含汞量高,能加剧厦门市的大气汞污染;而来自东南海洋的洁净气团能够稀释大气中的污染物。同时,海陆风也是一个重要的因素,由于发生海陆风时污染物的集聚效应,大气汞浓度明显升高(尤其是TPM)。此外,各个季节的降水、日照时长及大气扩散条件都可能造成大气汞浓度季节性差异。  对厦门市大气汞浓度与气象参数和大气污染物进行相关性及主成分分析,发现大气汞浓度与SO2、NO2、 CO、PM10和PM2.5之间呈现正相关关系,这表明化石燃料燃烧可能是厦门地区最重要的污染源。主成分分析显示,不同季节受到燃煤排放的影响最大,而大气光化学行为及交通尾气排放可能是潜在的影响因素。  将厦门大气TGM监测数据分为高浓度组和低浓度组,分别表示浓度值为最大15%的数据集和浓度值为最小15%的数据集,利用HYSPLIT后推轨迹模型和ArcGIS软件对高浓度组和低浓度组大气气团轨迹进行分类整合。分析显示,高浓度组下,超过80%的气团轨迹起源于华北地区或气团轨迹经过长三角地区;而低浓度组下,超过56%的气团轨迹来自海洋。这表明华北或长三角地区可能是厦门大气TGM的主要输入源。  基于排放因子法及相关的统计数据,核算厦门市人为汞排放源。研究表明,2014年厦门市人为汞排放为655.59kg,主要来自于燃煤、垃圾焚烧和节能灯制造,其贡献率分别为60.67%、19.15%和17.20%。从2009年至2014年,厦门市人为汞排放整体呈现上升趋势,汞排放量取决于经济发展情况及厦门市垃圾焚烧电厂的扩建运行。2015年以来,随着燃煤消耗量的大幅降低,厦门市大气TGM和TPM浓度比2014年分别下降29.0%和22.2%。  对大气汞干湿沉降的实地监测有利于进一步理解其沉降特性。2014年5月至2015年11月期间,S2点降水中总汞THg(Total mercury)浓度为28.14±15.92ng/L,溶解汞DHg(Dissolved mercury)浓度为20.91±14.45ng/L,全年大气汞湿沉降通量为38.44μg/m2,由此估算全市大气汞湿沉降60.47kg。从2015年4月至2016年2月,S1和S2点TPM沉降速率分别为1.24cm/s和1.27cm/s,由此推断厦门市全年大气TPM干沉降通量为53.14-66.70μg/m2,由此估算全市TPM沉降量为83.59-104.92 kg。
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