镁基吸附剂的物理性质及CO2吸附性能的研究

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本文主要以多种的镁基化合物为前驱体,采用不同方法制备镁基CO2吸附剂;考察了吸附温度和压力等工艺条件对优选吸附剂CO2吸附性能的影响,并对吸附剂的CO2吸附以及CO2和H2S共吸附的物理化学行为、反应机理展开深入研究;探讨了碱金属化合物对镁基吸附剂的促进作用。主要结论为:  (1)吸附剂筛选试验的结果表明,M类吸附剂的性能优于A类和B类吸附剂,其中以无机镁化合物Mc为前驱体采用湿混法制备的M5吸附剂具有较高的CO2吸附量。在300℃、2MPa条件下,M5吸附剂的CO2穿透吸附量可达到4.49mmol/g,而且吸附剂的机械强度较高,为46N/cm;吸附后的M5吸附剂在400℃下能够再生,而且能够循环使用,31次循环试验后,CO2吸附量下降约26.7%。孔结构分析表明M5吸附剂属于介孔吸附剂,孔隙结构主要集中在1.7~30nm的孔径范围;在循环吸附-再生过程中M5吸附剂的比表面积缓慢降低。吸附反应机理研究发现,M5吸附剂在吸附过程中与CO2反应产生无定形的MgCO3。  (2)在CO2和H2S共吸附中,H2S与CO2争夺吸附剂表面的活性位点产生竞争吸附从而导致M5吸附剂的CO2吸附量由4.49mmol/g下降至3.35mmol/g,但对吸附能力的稳定性影响不大;在31次循环共吸附试验中,M5吸附剂的CO2吸附量下降约17.6%,H2S吸附量下降约31.8%。  (3) K2CO3和Na2CO3的添加可提高吸附剂的机械强度和CO2吸附量,当吸附剂中Mg/K和Mg/Na原子比为5和2时,MK和MN吸附剂的机械强度分别为57N/cm和49N/cm,CO2穿透吸附量分别达到5.82mmol/g和5.86mmol/g。本文还通过XRD对吸附产物进行分析,结果发现,K2CO3和Na2CO3的添加能使吸附产物中的MgCO3由无定形状态往晶体状态转化,最终形成碳镁钾石晶体(K2Mg(CO3)2)和碳镁钠石晶体(Na2Mg(CO3)2),有助于提高碳酸化反应程度,提高吸附量。
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