【摘 要】
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可控合成贵金属纳米颗粒,研究其结构、组成与性能的关系已成为当今的前沿课题。本论文以制备高效催化剂为目的,在此方面开展一些研究。主要研究内容和结果如下:
1.提出了用
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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可控合成贵金属纳米颗粒,研究其结构、组成与性能的关系已成为当今的前沿课题。本论文以制备高效催化剂为目的,在此方面开展一些研究。主要研究内容和结果如下:
1.提出了用二氧化碳-油胺调控Pd纳米晶体(NCs)的形状及形貌的方法,并制备了多种Pd NCs。结果表明,通过改变二氧化碳与油胺的比例,可以得到单分散的球形、四面体形以及多足形Pd NCs,分析了不同形貌NCs的形成机理。对于柠檬醛及环己烯的催化加氢反应,多足形及四面体形的Pd NCs表现出比球形Pd NCs更高的催化活性。并且由于具有表面位错结构,多足形Pd NCs具有极高的催化活性。
2.提出了采用油胺同时作为保护剂和弱还原剂制备第二组分亚稳态中间体,并进一步在油相中通过种子生长方法制备双金属NCs的方法。通过亚稳态中间体在Pd NCs种子表面生长,制备了球形和樱桃形的Pd-Au以及多足形的Pd-Pt双金属NCs,其结构采用电子能量损失谱方法进行了表征分析。这些双金属NCs在环己烯加氢反应中表现出比单金属催化剂更高的催化活性。
3.发展了一种在高交联聚合物微球载体上负载Pd-Au双金属纳米粒子的方法。在此方法中,先将Pd负载到氯化1-乙烯基-3-丁基咪唑盐与二乙烯基苯共聚得到的高分子载体上,然后以负载的Pd纳米粒子为晶种,通过原位种子生长制备负载型Pd-Au双金属纳米粒子。由于两种金属具有良好的协同效应,在环己烯加氢反应中表现出比单金属催化剂更加优异的催化活性。
4.制备了介孔SiO2涂层包覆的Au/碳纳米管(CNT)、Pd/CNT、Au/SiO2、Pd/SiO2复合物。首先利用CNT表面或SiO2微球表面与表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)的相互作用以及CTAB与AuCl4-、PdCl42-的静电相互作用将Au或Pd前驱体负载到相应的载体上,然后使前驱体还原得到二元复合物。在此基础上利用CTAB为模板剂、硅酸四乙酯水解形成介孔SiO2包覆层。
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