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本论文介绍了作者在攻读博士学位期间的研究工作:针对现有时间分辨光谱技术对弱信号探测不灵敏的现状,利用光学参量放大的原理,开发出一套对弱种子光信号进行超快时间分辨的方法和装置;同时,将目前实验室中的多种光谱研究手段结合运用,对三苯胺多分枝材料的激发动力学进行了系统研究。
目前的超快荧光光谱探测技术在探测中仅仅利用到一部分荧光,而且对弱荧光都不敏感,因而在低荧光量子产率的探测中受到很大限制。作者利用参量放大的原理开发出一套适合弱荧光探测的超快时间分辨参量放大系统。利用水的超连续白光和染料荧光作为种子光,作者实现了信号的线性放大,并进一步获得系统的各种工作参数。针对不同的样品和探测要求,作者设计了透镜收集耦合(包括双透镜收集耦合、单透镜收集耦合和显微物镜收集耦合)、反射镜收集耦合、光纤收集耦合三类五种信号收集耦合系统;为了进一步提高系统的信噪比,作者开发出三套信号探测和数据处理方法:(a)单路探测参比修正;(b)双路同步探测实时参比修正;(c)与激光光源同步斩波探测。
该参量放大系统具有如下优点:
1.具有飞秒时间的超快时间分辨能力;
2.泵浦脉冲同时用作探测时间门,利用圆锥辐射调节光路和确定工作条件,装置简单,调节方便;
3.具有良好的弱信号线形放大能力,放大倍数可达107;
4.可以实现宽光谱范围测量,大大缩短探测时间;
5.可以用于薄膜和固体样品的弱荧光信号探测。
双光子材料材料在有机电致发光、太阳能电池、三维微加工、生物体系成像、光存贮等诸多领域具有很好的科研价值和应用前景,但目前对双光子材料的研究仍不充分,特别是光激发后的超快动力学过程仍处于起步阶段。作者将多种光谱探测手段以及理论计算相结合,系统研究了三苯胺多分枝双光子吸收材料的性质:(a)利用稳态光谱手段研究分析不同溶剂和对称结构对三苯胺多分枝双光子吸收材料光谱和双光子激发的影响,结果表明三苯胺与噻唑形成的D-π-A结构具有比较大的双光子吸收截面;(b)通过理论计算,并与实验数据结合,作者发现分子的对称性在多分枝结构增强双光子吸收截面中起着重要作用;(c)为了深入了解双光子材料的性质,作者将白光泵浦探测、条纹相机、荧光上转换等时间分辨光谱手段相结合,进一步研究了不同溶剂中三苯胺多分枝体系的激发动力学过程,结果表明极性溶剂中的激发动力学过程中分子扭转产生了一个暗态,该暗态提供了一个寿命仅有几个皮秒的快速弛豫通道,引起荧光淬灭。