【摘 要】
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费托(F-T)合成指合成气(CO+H)在催化剂上转化生成烃和其它化学品的反应,是重要的催化和化学反应工程过程之一.开发高效催化剂并将其合理使用一直是F-T合成领域的一个重要研究
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费托(F-T)合成指合成气(CO+H<,2>)在催化剂上转化生成烃和其它化学品的反应,是重要的催化和化学反应工程过程之一.开发高效催化剂并将其合理使用一直是F-T合成领域的一个重要研究课题.铁基催化剂因价格低廉,具有较高的F-T反应活性和水煤气变换活性高,特别适合于低氢碳比的煤基合成气的F-T转化.该论文致力于开发和优化中科院山西煤炭化学研究所即将首次用于工业应用的F-T合成Fe-Mn催化剂.运用Mossbauer谱(MES)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM),H<,2>和CO-TPR,H<,2>-TG和N<,2>物理吸附等方法对Fe-Mn催化剂的物理化学性质进行了多方位的表征;对沉淀过程参数、焙烧温度、K助剂、SiO<,2>助剂以及预处理还原条件等影响Fe-Mn催化剂的因素进行了系统的研究和优化;在接近工业操作条件下对催化剂及其F-T合成反应性能进行了系统的评选,并与表征结果相关联,探索了上述因素对催化剂的影响行为,优化了催化剂的制备条件、预处理条件、助剂含量及其添加方式;将优化的Fe-Mn催化剂进行了百公斤级的工业放大和喷雾干燥成型,并进行了浆态床F-T合成反应性能、长期运行稳定性和抗磨损性能测试,为Fe-Mn催化剂中试应用提供了基本依据.在不同的沉淀温度、混合盐溶液浓度、沉淀pH值及不同的焙烧热处理温度下制得了沉淀型系列Fe-Mn催化剂.考察了SiO<,2>含量(100Fe/5-20SiO<,2>)、添加方式(沉淀SiO<,2>和粘结剂SiO<,2>)以及催化剂成型方式(一般干燥成型和喷雾干燥成型)对Fe-Mn催化剂的影响.该论文系统地研究了还原温度、还原压力以及还原气氛对Fe-Mn催化剂的物相结构及其与F-T合成反应性能的构效关系.在上述工作的基础上,对Fe-Mn催化剂进行了制备放大与喷雾干燥成型,并将其应用于浆态床F-T合成反应.
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