论文部分内容阅读
随着人类社会科学技术和经济实力的迅速发展,医药品和个人护理用品(PPCPs)的使用范围和使用量正在急剧增加,成为一种“新兴的环境污染物”引起了人们的关注。在众多的PPCPs处理技术中,可见光催化氧化技术由于能够充分利用太阳能,具有无二次污染、广谱性、氧化性强和寿命长等优点受到了研究人员的青睐。目前所研究的众多的半导体光催化剂虽然对污染物的催化降解效果很好,但大多由于催化剂呈粉末状,粒径太小,在使用后往往无法进行简便有效的回收,这无疑降低了污水处理的效果和增加了处理费用,限制了他们的实际应用。磁性材料的加入可以解决这个问题,不过,如何使磁性材料和光催化剂有效复合且能够有效保持磁性和催化两者性能,是一个需要解决的关键技术问题。因此,开发和研究可利用太阳光做驱动能源、易于固液分离、可方便回收再利用、性能稳定的可见光催化剂具有很好的应用前景。基于以上思路,本文以Fe3O4为磁基体,采用水热合成法制备了易于固液分离和回收的磁性Bi4VO8Cl复合可见光催化剂,采用X-射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)对其结构、性质和形貌进行了表征。以可见光作为驱动光源,用难降解染料甲基橙为目标降解物评价了不同磁性含量复合光催化剂的活性,结果发现当Fe3O4加入量占Bi4VO8Cl质量的15%时催化剂表现出良好的磁性与催化活性,对甲基橙(5 mg?L-1)的脱色率达到84.5%。在此条件下考察了其在可见光下对四种抗生素类PPCPs的降解情况,并以甲磺酸培氟沙星为例考察各种因素对降解性能的影响。结果表明,磁性Bi4VO8Cl对以上抗生素均表现出良好的光催化活性,矿化程度也均在77.1%及以上。光催化剂在最佳条件下对甲磺酸培氟沙星的降解率达93.5%,用外加磁铁可直接方便快捷回收催化剂,循环使用5次后仍保持88.1%的降解率及94.2%的催化剂回收率。以上的研究结果表明,所制备的磁性Bi4VO8Cl在利用太阳光降解抗生素类PPCPs方面具备潜在的应用价值。另外同样以Fe3O4为磁基体,采用水浴法合成了磁性Bi OBr复合可见光催化剂,采用XRD、UV-Vis DRS、TEM和HRTEM对其理化性质进行了表征。以可见光作为驱动光源,用难降解染料甲基橙为目标降解物评价了不同磁性含量光催化剂的活性,并优化了磁性Bi OBr的最佳Fe3O4含量。实验结果表明,当Fe3O4加入量占Bi OBr质量的25%时催化剂表现出良好的磁性与催化活性,对甲基橙(10 mg?L-1)的降解率达到93.0%。考察了最佳磁性Bi OBr在可见光下对四类药物(或中间体)类PPCPs的降解情况,并以4-羟基香豆素为例详细考察各种因素对降解性能的影响。结果显示,磁性Bi OBr对四种药物的降解效果均比较好,矿化程度最高能达到89.7%(4-羟基香豆素)。4-羟基香豆素的循环降解实验结果显示,经过5次循环使用后光催化剂仍保持对4-羟基香豆素87.2%的降解率(首次为96.9%)以及92.6%的催化剂回收率,表明磁性Bi OBr具有较好的稳定性,具备较好的应用潜力。