北京地区降水化学特征及大气气溶胶云下湿清除系数估算

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近年来,随着北京经济发展迅猛,能源消耗量大,北京的大气污染问题日趋严重,呈现出高细粒子污染的特点,已经引起了公众和学术界广泛的重视。  湿清除是大气气溶胶和污染气体从大气中去除的有效过程之一,它主要可以分为云内清除和云下清除两种机制,采用湿清除系数可以较好地描述湿清除过程。2014-2016年期间,在北京利用降水分段采样的方式,分析降水中各主要离子成分的变化特点、不同阶段降水中主要离子浓度的变化特征及云内和云下清除作用的贡献。结合高分辨率的大气气溶胶组分观测和气象场观测数据估算主要的水溶性离子湿清除系数,得到以下结论:  (1)北京地区的三年中各离子的降水加权平均浓度从大到小依次是:NH44+>SO42->NO3->Ca2+>Mg2+>Cl->Na+>K+>F-。根据各离子的逐年变化,Ca2+和Mg2+比重的下降,SO42-/NO3-的比值总体呈现下降趋势,北京地区的沙尘得到一定的缓解,酸沉降问题从硫酸型向硫酸型和硝酸型的混合型转变。根据各离子的季节变化,降水离子和降水量呈现显著的负相关特点,各离子浓度主要是夏季低、其他季节高的特点。北京地区的降水离子主要受到人为源、沙尘土壤和海盐的影响。  (2)在降水发生过程中,初始阶段降水中各离子浓度水平较高,随着降水过程的持续,降水中各离子浓度急剧下降,后期则趋于稳定。降水后期(>5mm)定义为云内清除的作用。根据各离子云内清除和云下冲刷的贡献,不同组分之间的贡献各不相同。由于粗粒径的组分更容易和雨滴碰并而发生冲刷,NO3-云下清除的贡献比SO42-和NH4+更加显著,细粒子主要是以云内清除的方式去除。降水中的云内清除主要受到长距离输送的影响,北京主要受到西-西南、东-南、北及西北向四个方向气流的影响。东-南向气团受人为源和海洋源大,离子浓度高。西北向气流传输高度高且途经沙尘源地及沙尘多发区,Ca2+和Mg2+的浓度较高。  (3)2014年的降水中,NO3-,SO42-和NH4+的湿清除比率分别是0.31×106,0.28×106和0.14×106,云下湿清除系数依次是:7.21×10-4s-1,3.61×10-4s-1和2.81×10-4s-1。北京的湿清除系数略高于其他地区。而和模式计算相比,则偏低。云下湿清除系数和降水强度之间遵循幂指数关系,NO3-,SO42-和NH4+的拟合关系分别是:KNO3-=1.2×10-4P089,KSO42-=1.0×10-4P068,KNH4+=8.2×10-5P065。根据不同组分的云下湿清除系数和降水强度的拟合关系式,为提高数值模式中不同气溶胶水溶性离子的湿沉降和组分浓度的准确模拟提供了一个新的途径,从而为大气污染的研究提供科学依据。  (4)考虑大气气溶胶垂直方向上的权重系数时,NO3-,SO42-和NH4+的云下湿清除系数结果依次变大56%,20%和52%,订正后的结果与降水强度相关关系更好;考虑偏北风对大气气溶胶的清除作用时,NO3-,SO42-和NH4+的云下湿清除系数结果分别降低60%,45%和77%。订正后的结果,也增强了云下湿清除系数和降水强度的相关关系。
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