发展新型量子能源材料对解决当代社会的能源问题有着重要意义。其中，以VO2为基础的智能节能窗涂层材料是一个重要的研究热点。然而，要想将VO2投入实用，首要的一点就是将相转变温度降低到室温。目前虽然大量的实验证实掺杂可以降低VO2的相变温度，但是相应的机理仍然不明确，因此搞清其机制不仅具有重要的理论意义，对于进一步探寻更高效的掺杂方式也具有指导意义。此外，利用太阳能发电的光伏材料也是一个热点而且已经投入实用，但是受制于材料的转换效率和成本等因素，目前的太阳能发电在性价比方面还远低于传统的水力和火力发电，因此，寻找出更高效的光伏材料是一个备受瞩目的课题，而相关的理论研究是非常必要的。在本文中我们通过第一性原理计算来研究上述几个重要问题。　　本论文可以分为五章。第一章首先讨论了VO2的结构特点，半导体-金属相变以及它在节能智能窗方面的应用。然后介绍了光伏材料方面的最新研究进展，尤其是那些新型的光伏材料和设计方案，如中间带材料、多层膜材料等。最后，我们也简单介绍了g-C3N4在光催化制氢方面的应用。　　第二章介绍了理论计算中使用到的密度泛函理论和VASP软件包。　　第三章中我们首先分析了掺杂W降低VO2相变温度的机理，计算结果显示W原子的引入可以为体系注入更多的电子，这些电子诱导R相中V原子的二聚化并降低R相的能量，而掺W对M相的影响较小，故掺W降低了R相和M相之间的能量差，从而降低相变温度。接着我们研究了Be和B的间隙位掺杂对于VO2相变温度的影响。结果显示由于处于VO2晶格间隙位置的Be和B原子能为体系提供更多的额外电子，可以更显著地降低VO2的相变温度。具体来说，每1％的原子掺杂浓度导致的相变温度改变，对Be掺杂，相变温度降低了58K，对B掺杂，体系相变温度降低了83K。考虑到Be的毒性，我们还分析了Be是否容易从VO2的表面脱离。结果显示Be需要克服约5.0 eV的能垒才能完全脱离VO2表面，因此正常条件下Be的泄露是不可能发生的。此外，我们还分析压力对于VO2的相变温度的影响。　　第四章主要讨论了我们所研究的新型光伏材料。对中间带材料Fe/Co掺杂的MoSe2，我们发现当Fe或Co替位MoSe2中的Mo的原子并且掺杂浓度达到11％时，将会在MoSe2的带隙中产生一个半充满且金属化的中间带，因为中间带的出现，掺杂后的MoSe2可以吸收那些能量比原带隙值小的光子，从而充分利用了太阳辐射，结果显示Fe/Co掺杂的MoSe2的光伏效率最高可达56％。我们还提出了一类新型的光伏材料——多带材料。常规的光伏材料如Si，CdTe等拥有扩展的导带和价带，但在多带材料中其导带和价带是由一些分立的带组成，这样的带结构分布可以有效的减少因光生载流子弛豫引起的能量损失，从而提高光伏效率。通过对过渡金属氧化物Sr3Cr2O8的计算研究，发现其是典型的多带半导体，并且它的光伏效率和输出电压上限分别为57％和1.4 V。　　在第五章中，我们研究了掺F对于g-C3N4的电子结构的影响。结果显示，在掺F的g-C3N4中，其价带顶和导带底的态在空间上是分离的，这有利于光激发的电子和空穴的分离，从而提升了g-C3N4的光催化制氢的能力。