论文部分内容阅读
全氟化合物(Perfluorinated Compounds,PFCs)拥有高表面活性、高热稳定性、高化学稳定性和疏水疏油等特性,在工业和消费品领域应用广泛。PFCs相关产业在我国发展迅速,PFCs在我国居民体内普遍存在,然而关于PFCs在我国普通人群体内PFCs的暴露特征、暴露途径以及健康影响的研究还很少。本研究在优化分析方法的基础上,分析了河南省原阳县133位,年龄在O到88岁间普通人群的血清中主要PFCs的浓度水平及组成特征;分析了肉类、鱼类、动物肝脏、蛋类、谷物及饮用水等饮食样品中PFCs的暴露水平,结合问卷调查系统评价了该地区普通人群PFCs的饮食暴露途径;探讨了PFCs人体暴露和血脂、甲状腺激素、肝功能以及血糖间的关系。 本文的主要结论如下: (1)PFCs在典型农区普通人群血清中普遍被检出。PFCs总暴露浓度的中值为5.40ng/mL,其中全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate,PFOS)、全氟辛酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)、和全氟壬酸(perfluorononanoic acid,PFNA)约占PFCs总暴露浓度的80%。该地区人体中主要PFCs的浓度均低于环渤海地区,PFCs的构成也和环渤海地区大不相同。该地区普通人群血清中PFOA和PFOS的浓度要远低于发达国家,如美国、德国和日本等,与中国国现有的研究相比,也处于一个较低的水平。PFOA、PFNA以及PFOS的浓度和年龄之间存在显著正相关关系;女性体内PFOA和全氟癸酸(perfluorodecanoic acid,PFDA)的浓度要显著高于男性;城市居民体内的PFOA浓度显著高于乡村居民;体重指数(body mass index,BMI)和PFOA和PFOS的浓度存在显著正相关关系;肉类消费与PFOA的浓度显著正相关。 (2)在所有饮食类型中,鸡肉样品中PFOA的平均浓度(2.17ng/g)最高,鱼类样品中PFOS的平均浓度(1.29ng/g)最高。城镇居民体内PFOA和PFOS的饮食日均暴露量(estimated daily intake,EDI饮食)显著高于乡村居民。利用一元动力学模型模拟的男性和女性体内PFOA的日均总暴露量(total daily intake,TDI)分别为0.36±0.54和0.16±0.11ng/kg bw/d;男性和女性体内PFOS的TDI分别为0.17±0.13和0.17±0.08ng/kg bw/d。城乡居民PFOA的EDI饮食分别为3.66和2.90ng/kg bw/d。肉类是PFOA最主要的暴露途径,为城镇和乡村居民分别贡献了85.2%和80.3%的PFOA。城乡居民PFOS的EDI饮食分别为0.99和0.65ng/kg bw/d。肉类仍是PFOS最主要的暴露途径,为城镇和乡村居民分别贡献了42.8%和42.2%的PFOS。鱼类对PFOS暴露了的贡献也很大,为城乡居民分别贡献了40.6%和31.0%的PFOS。 (3)利用线性回归模型以及二元逻辑斯蒂模型分析了人体血清中PFCs暴露与血脂浓度之间的关系。在简单模型中,总胆固醇(total cholesterol,TC)和PFOA、PFNA、PFDA、全氟十一酸(perfluoroundecanoic acid,PFUdA)以及PFOS的浓度之间存在显著正相关关系;模型经过年龄、性别和BMI等因素调整后,PFUdA、PFOS和TC之间的关联不再显著;简单二元逻辑斯蒂回归模型的结果表明,TC异常值出现的几率随着PFOA和PFOS浓度的升高而增加。高密度脂蛋白(high density lipoprotein,HDLC)和PFDA的浓度之间存在显著正相关关系。低密度脂蛋白(low density lipoprotein,LDLC)和PFOA以及PFNA的浓度之间存在显著正相关关系,PFUdA以及PFOS和LDLC之间的正相关关系只在简单模型中显著;简单模型中LDLC异常值出现的几率随着PFOA和PFOS浓度的升高而增加。 (4)利用线性回归模型以及多元逻辑斯蒂模型分析了人体血清中PFCs暴露与甲状腺功能之间的关系。整体人群中,PFNA的浓度和总甲状腺素(thyroxine,T4)浓度之间存在显著正相关关系。在0-18岁年龄组,全氟丁酸(perfluorobutyricacid,PFBA)、PFNA以及PFDA浓度和总T4浓度呈正相关关系。亚临床甲状腺功能亢进症(甲状腺素过高)出现的几率随着PFNA浓度的升高而增加,未发现其他PFCs浓度对亚临床甲状腺功能亢进症产生影响。在0-18岁年龄组,PFNA以及PFDA浓度和促甲状腺素(thyroid stimulating hormone,TSH)浓度呈正相关关系。 (5)利用线性回归模型分析了人体血清中PFCs暴露与肝功能以及血糖指标之间的关系。未在PFCs暴露和肝功能指标之间发现显著关联。PFOA、PFNA浓度和血糖指标之间存在显著负相关关系。