CrOx/Al2O3催化典型挥发性有机污染物的研究

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使用浸渍法制备了不同负载量的γ-Al2O3负载氧化铬的催化剂(负载量:1.7%、5.1%、8.5%、10.2%、11.9%和13.6%),用于研究典型挥发性有机污染物(VOC)的催化燃烧机理。为了研究催化剂的特性,对催化剂做了一系列的表征,其中包括X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、激光拉曼图谱(Raman)和紫外漫反射图谱(UV-vis DRS)。选择常见的含氧挥发性有机污染物乙酸乙酯和苯系物的代表苯,作为本研究中的探针污染物。实验中研究了不同负载量催化剂的催化反应活性和活化能,并且对反应后的催化剂进行了XPS和紫外漫反射的表征。  通过对不同负载量催化剂的XRD表征结果可以看出,Cr在γ-Al2O3在上的负载存在单层分散现象。激光拉曼结果则证明在单层分散时Cr主要以Cr6+存在,当负载量超过单层分散阈值时,载体表面有Cr2O3晶体出现,在非单层分散时,Cr2O3晶体随着负载量的增加而增多。利用定量XRD和定量XPS技术可以得到Cr在γ-Al2O3载体表面的单层分散阈值为8.24%,这与通过密置单层模型和嵌入模型所得到的单层分散闽值的理论值相一致。  研究发现,乙酸乙酯的催化燃烧活性与催化剂中Cr的负载量密切相关。在低负载量时,催化剂的催化活性会随Cr负载量的增加而增加,并且在负载量为8.5%时达到最大,该负载量恰好是催化剂在的单层分散阈值附近。随着负载量的进一步增加,催化剂的催化活性开始下降,但变化不明显。与此同时,反应的活化能和指前因子也表现出与活性相同的变化趋势。  苯的催化燃烧反应同样与催化剂中Cr的负载量密切相关。在负载量达到单层分散阈值时(即8.5%),催化剂对苯的催化燃烧活性达到最大值。此时,催化剂在350℃就可以把苯完全氧化为水和二氧化碳。该结果说明催化剂在单层分散阈值时催化活性最好。对反应活化能和指前因子的研究发现,活化能和指前因子的变化趋势与活性变化趋势相反。在负载量为8.5%催化剂活性最高时,活化能达到最低的80kJ/mol。
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