石墨烯基复合材料的制备及其催化、吸附性能研究

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近年来,金属纳米颗粒一直引起人们的高度关注,因为它们不仅具有独特的物理和化学性质,还可应用在众多领域中,如光电子、催化、信息存储、化学和生物传感及表面增强拉曼散射等。在本论文中,我们使用氧化石墨烯(GO)作为金属前驱物的还原剂和分散剂,经过两步反应合成了壳层富金的金银双金属纳米颗粒/GO复合材料(Au-Ag/GO(Ⅰ))。相较于单金属(金或银)/GO复合材料,该材料在对硝基苯酚还原反应中展现出更好的催化活性。此外,利用氯金酸、硝酸银和GO之间发生的氧化还原反应一步合成了金银双金属纳米颗粒/GO复合材料(Au-Ag/GO(Ⅱ)),仅仅通过调整反应物的浓度及反应温度就可以制得具有不同形状和颗粒大小的金银双金属纳米颗粒。避免了外加还原剂和分散剂的影响,Au-Ag/GO(Ⅱ)在对硝基苯酚还原和苯硼酸自身偶联反应展现出很高的催化活性。本论文首次采用铜纳米颗粒作为还原剂仅需10min便可完成对GO的还原,得到还原氧化石墨烯(rGO),且无需使用大量无机酸,故不会对环境造成危害。系统阐述了铜纳米颗粒在GO还原反应中的作用及产物rGO包裹Cu2O的形成机理。该产物作为催化剂,可快速、高效地将染料亚甲基蓝催化降解。具有三维宏观结构的石墨烯,如水溶胶和气溶胶,近期被大量报道,因为它们不仅保留了单层石墨烯片所具有的超大接触面积,还拥有平均孔径为几微米左右的多孔结构。本论文报道了一种一步法制备三维石墨烯基水溶胶(GHs)的方法。实验过程中,利用铜纳米颗粒的高活性,GO逐渐被还原生成rGO,而铜纳米颗粒被氧化变为Cu2O;在无扰高温环境下,rGO经一段时间自组装后形成了具有三维结构的GHs。将所得GHs冷冻干燥得相应的石墨烯基气溶胶。重要的是,通过改变铜的初始用量及GO的浓度,就可以制备出具有不同组成及形态的GHs。该气溶胶不仅在对硝基苯酚还原和甲基橙降解反应中表现出很高的催化活性,还对各种染料和油类具有超强的吸附能力。
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